共价有机框架材料用于光/电催化CO2还原的研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.210439

摘要/Abstract

摘要：

共价有机框架（COFs）是一类通过共价键连接的新兴材料，大部分具有高的热/化学稳定性（除硼酸类COFs）、永久的孔隙率、较大的比表面积和较好的结晶性。此外，COFs中的单体单元结构可调并且可以与许多过渡金属离子配位来提供催化活性位点，这一系列优势使得COFs有利于催化各种反应。其中，COFs对CO₂还原反应（CO₂RR）有着优异的催化作用。这主要是因为COFs可调控的孔结构使得它可以吸附大量CO₂，而且COFs中的π-π堆积结构能促进电荷转移，可以大大提高CO₂还原效率。COFs可作为光/电催化剂高效地将CO₂还原为CO、CH₄和HCOOH等多种产物。本综述讨论了由COFs催化的CO₂RR的重要成果，包括光/电催化CO₂RR和光电耦合CO₂RR。此外，还对COFs作为CO₂RR催化剂的未来发展进行了展望。

关键词: 共价有机框架, 光催化, 电催化, 二氧化碳还原

Abstract:

Covalent organic frameworks （COFs） are a class of emerging materials connected by covalent bonds， which have high thermal/chemical stability （except boric acid COFs）， permanent porosity， large specific surface area and good crystallinity. In addition， the structure of the monomer unit in COFs is adjustable and can coordinate with many transition metal ions to provide catalytic active sites. These advantages make COFs helpful to catalyze various reactions. Among them， COFs have an excellent catalytic effect on the CO₂ reduction reaction （CO₂RR）. This is mainly because the adjustable pore structure of COFs allows them to adsorb a large amount of CO₂ and the π-π stacking structure in COFs can promote charge transfer， which can greatly improve the efficiency of CO₂ reduction. COFs can be used as photo/electrocatalysts to efficiently reduce CO₂ to CO， CH₄， HCOOH and other products. This review discusses the important achievements of CO₂RR catalyzed by COFs， including photo/electrocatalytic CO₂RR and photoelectric coupling CO₂RR. In addition， the future development of COFs as CO₂RR catalysts is also prospected.

Key words: Covalent organic frameworks, Photocatalysis, Electrocatalysis, Carbon dioxide reduction

中图分类号:

O622

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图/表 32

表1 CO2在H2O中还原的主要产物以及相应的还原电势

Table 1 The main products of CO2 reduction in H2O and the corresponding reduction potentials

序号 No.	化学反应 Chemical reactions	氧化还原电势/V（vs NHE） Oxidation?reduction potential/V（vs NHE）
（1）	CO₂+2H⁺ +2e^- → CO+H₂O	-0.53
（2）	CO₂+2H⁺+2e^- → HCOOH	-0.61
（3）	CO₂+4H⁺+4e^- → HCHO+H₂O	-0.48
（4）	CO₂+4H⁺+4e^- → C+2H₂O	-0.20
（5）	CO₂+6H⁺+6e^- → CH₃OH+H₂O	-0.38
（6）	CO₂+8H⁺+8e^- → CH₄+2H₂O	-0.24
（7）	2CO₂ + 12H⁺+12e^- → C₂H₅OH+3H₂O	-0.33
（8）	2CO₂+12H⁺+12e^- → C₂H₄+4H₂O	-0.34
（9）	2CO₂+14H⁺+14e^- → C₂H₆+4H₂O	-0.27
（10）	3CO₂+18H⁺+18e^- → C₃H₇OH+5H₂O	-0.32

图1 COF膜光催化剂?酶偶联系统的示意图［40］Rhox=［Cp*Rh（bipy）H2O］2+， Rhred1=Cp*Rh（bipy）， Rhred2=［Cp*Rh（bipy）H］+， Cp*=pentamethylcyclopentadienyl， bpy=2，2′-bipyridine

Fig.1 Schematic illustration of the COF film photocatalyst-enzyme coupled system［40］

图2 TTCOF-M CO2RR与H2O氧化的机理示意图［44］

Fig.2 Schematic of the mechanism of TTCOF-M CO2RR with H2O oxidation［44］

图3 在可见光下，以［Ru（bpy）3］2+为光敏剂，AA为电子给体，在COF-367-Co NSs上将CO2光催化转化为CO［45］

Fig.3 The photocatalytic conversion of CO2 into CO over COF-367-Co NSs under visible-light irradiation with ［Ru（bpy）3］2+ as the photosensitizer and AA as the electron donor［45］

图4 合理构建具有不同Co离子自旋态的COF-367-Co，用于光催化还原CO2［46］

Fig.4 Rational fabrication of COF-367-Co featuring different spin states of Co ions toward photocatalytic CO2 reduction［46］

图5 通过Ni-TpBpy COF光催化选择性还原CO2［47］

Fig.5 Photocatalytic selective reduction of CO2 over Ni-TpBpy COF［47］

图6 Re-COF还原CO2的催化机理［48］

Fig.6 Catalytic mechanism for CO2 reduction over Re-COF［48］

图7 CTF-py和Re-CTF-py材料的合成，插图显示了两种类型的孔（单元A和单元B）［49］

Fig.7 Synthesis of CTF-py and Re-CTF-py materials. The inset shows the two types of pores （unit A and unit B）［49］

图8 DQTP COF-M光催化还原CO2的机理［51］

Fig.8 Proposed mechanisms for photocatalytic reduction of CO2 with DQTP COF-M［51］

图9 在可见光下，通过Co/CTF-1将CO2光催化还原为CO可能机理的示意图［53］

Fig.9 Schematic illustration of the possible photocatalytic reduction of CO2 to CO mechanism over Co/CTF-1 under visible light［53］

图10 光化学反应机理，包括以Por-CTF作为三元混合体系中CO2还原的中继促进剂的电子转移中继过程［54］

Fig.10 Proposed mechanism for the photochemical reaction comprising an electron transfer relay process with Por-CTF as the relay facilitator for carbon dioxide reduction in a ternary hybrid system［54］

图11 通过COF-318和半导体材料的缩合制备COF-318-SCs的示意图［55］

Fig.11 Schematic representation of the preparation of COF-318-SCs via the condensation of COF-318 and semiconductor materials［55］

图12 TAPBB-COF的合成路线［56］

Fig.12 Synthesis route of TAPBB-COF［56］

图13 光生电子转移和在CO2光还原中的反应途径（PET =光诱导的电子转移）［57］

Fig.13 Proposed photoactive electron transfer and reaction pathway in the photoreduction of CO2 （PET=photoinduced electron transfer）［57］

图14 COF-TVBT-PA的CO2还原推断路径［58］碳（灰色），氮（蓝色），氧（红色）和氢（白色）

Fig.14 The CO2 reduction inferential path of COF-TVBT-PA［58］Carbon （grey）， nitrogen （blue）， oxygen （red） and hydrogen （white）

图15 2D CN-COF光催化还原CO2的可能反应机理［59］

Fig.15 Possible reaction mechanism for photocatalytic reduction of CO2 over 2D CN-COF［59］

图16 可见光照射下TpBD-X［X=—H2， —（CH3）2， —（OCH3）2， —（NO2）2］光催化还原CO2的示意图［60］

Fig.16 Schematic diagram for the photocatalytic reduction of CO2 over TpBD-X ［X=—H2， —（CH3）2， —（OCH3）2 and —（NO2）2］ upon visible-light irradiation［60］

图17 Ni-CTF中Ni的位置图解（为清晰起见，未显示电解质中弱吸附的分子，例如用于制备电极的水和乙醇）［62］

Fig.17 An illustration showing the Ni sites in Ni-CTF （weakly adsorbed molecules in electrolyte， such as water and ethanol used for the preparation of electrode， are not shown for clarity）［62］

图18 Cu/ICTF的制备及其在CO2RR条件下的转化示意图：含KHCO3（0.1 mol/L）和KCl（0.1 mol/L）溶液的CO2饱和电解液［63］

Fig.18 Schematic representation of the preparation of Cu/ICTF and its transformation in CO2RR conditions： CO2-saturated electrolyte containing a KHCO3 （0.1 mol/L） and KCl （0.1 mol/L） solution［63］

图19 产生CO的4种CO2RR催化机理（路径1－4）［64］

Fig.19 Four CO2RR catalytic mechanisms to form CO （Paths 1－4）［64］

图20 COF-366-Co电催化还原CO2的机理［66］

Fig.20 Proposed mechanism for electrocatalytic CO2 reduction in COF-366-Co［66］

图21 通过电热策略合成NiPor-CTF［67］Balls in grey， blue， and pink represent C， N， and Ni atoms， respectively. All H atoms have been omitted. i） ZnCl2， 400 ℃ for 20 h， and 600 ℃ for 20 h， then HCl （aq.） washing

Fig.21 Synthesis of NiPor-CTF through ionothermal strategy［67］

图22 FeDhaTph-COF在CO2RR中的示意图［68］

Fig.22 The proposed diagram of FeDhaTph-COF in CO2RR［68］

图23 具有分离的钴卟啉单元的COF基催化剂的构造示意图［69］

Fig.23 Schematic diagram for the construction of the COF-Based catalysts with isolated cobalt porphyrin units［69］

图24 COF系列的原子结构和相应的片段［72］

Fig.24 Atomic structure of the COF series and the corresponding fragments［72］

图25 二维导电NiPc-COF的合成示意图，带有AA堆积结构的俯视图和侧视图［73］

Fig.25 Schematic illustration for the synthesis of 2D conductive NiPc-COF with top view and side view of the slipped AA stacking structure［73］

图26 从COF-2，2′-bpy合成COF-2，2′-bpy-Re［75］

Fig.26 The synthesis of COF-2，2′-bpy-Re from COF-2，2′-bpy［75］

图27 COF-Re_M在CO2RR中的示意图［77］

Fig.27 The schematic diagram of COF-Re_M in CO2RR［77］

图28 BAC-COFs的结构示意图（右上角的插图是“M1/M2-N6”催化单元）［78］黑色、蓝色、绿色、黄色和粉红色分别代表C、N、H、M1和M2

Fig.28 Schematic diagram of BAC-COFs structure （the inset in the upper right corner is a “M1/M2-N6” catalytic unit）［78］The black， blue， green， yellow and pink colors represent C， N， H， M1 and M2， respectively

图29 COF-300还原计划［79］BDA， benzene-1，4dicarboxaldehyde； TAPM， terta（4-aminophenyl）methane. In the space-filling diagrams， carbon and nitrogen atoms are represented as gray and blue spheres， respectively. Only the hydrogen atoms on the imine and amine linkage are shown （in pink） for clarity

Fig.29 Scheme for COF-300 reduction［79］

图30 FN-CTF-400的反应步骤和结构［80］

Fig.30 Reaction scheme and the structure of FN-CTF-400［80］

图31 通过MPc-8OH和TFPN缩合合成MPc-TFPN COF的结构示意图［82］

Fig.31 Schematic of the synthesis and structure of MPc-TFPN COF through the condensation of MPc-8OH and TFPN［82］

参考文献 82

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共价有机框架材料用于光/电催化CO₂还原的研究进展

Covalent Organic Framework Materials for Photo/ Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction

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