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基于烧结机制的钙基吸收剂团聚体结构演变模拟
纪杰, 李明春, 沈存粮, 杨鑫
应用化学    2023, 40 (12): 1726-1736.   DOI:10.19894/j.issn.1000-0518.230151
摘要   (116 HTML1 PDF (3703KB)(112)  

钙循环工艺是一种具有很大应用潜力的脱碳技术,但其吸收剂晶粒间的烧结现象会随循环而加剧,导致高活性介孔及相应碳捕集能力衰减。根据煅烧进程中钙基吸收剂表界面结构的形成与演变特性,构建了再生CaO孔隙通道的拓扑结构和分级团聚体烧结模型,引入了二面角的影响,探讨了不同烧结机制下钙基吸收剂的孔隙迁移规律,并进行实验验证。结果表明,再生CaO的烧结由表面-晶界-体积扩散联合控制; 所建数学模型可揭示钙基吸收剂孔结构动态演变规律,900 ℃不同烧结时间下(300~600 s),粒径75~150 μm的吸收剂(孔径25~75 nm)的模拟计算结果与实验结果的孔体积变化率最大平均相对误差为16.50%,最可几孔径所对应的相对误差在6%内。相同烧结条件下,各粒级吸收剂(38~75、75~150、150~180 μm)的烧结颈生长出现明显的三段式生长,颈部生长率均呈前期快速增长、后期平缓趋势,且颗粒间的烧结会随吸收剂粒极的减小而加剧。

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图3 初始堆积阶段孔隙及孔隙剖面图
A.Face diagonal hole; B.Face angular section; C.Body diagonal face; D.Body diagonal face section
正文中引用本图/表的段落
在最初的简单立方堆积中,存在2种孔隙。一是处于4个颗粒堆积中心的孔隙,即图3A所示的球体,称其为面对角线孔,下文简称面孔,半径为 r f0(nm); 二是处于立方堆积正中心的孔隙,即图3B所示的圆柱体,称之为体对角线孔,下文简称体孔,半径为 r b0(nm)。
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