无机-无机复合电致变色材料的研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.220049

摘要/Abstract

摘要：

在外加电压的作用下，电致变色材料的光学性能（颜色、透光率等）能够可控制、可逆地变化，在节能减排领域有重要应用前景。随着相关研究的不断创新、深入和拓展，单一组分的电致变色材料因受到其自身结构和性能的限制，不能表现出人们所期望的电致变色性能，并且在结构和性能上不具有可设计和调控性，因而越来越无法满足实际应用的需求。与非复合电致变色材料相比较，复合型材料在这方面具有明显的优势，其优势体现在通过合理的材料设计，借助复合材料各组分的协调作用，充分激发各组分的优点，克服各自的缺点，可以获得结构和性能优异的电致变色材料。因此，近年来越来越多的研究聚焦于复合型电致变色材料。目前已开展研究的复合型电致变色材料的种类很多，根据复合组分是无机材料还是有机材料来对复合型电致变色材料分类的话主要可分为无机-无机复合、无机-有机复合和有机-有机复合3大类。相比有机电致变色材料，无机电致变色材料在材料成分控制、机械性能、光调制、使用稳定性、寿命等方面优势显著，因此，单一组分的和复合型的无机电致变色材料始终是本领域研究的重要方向。因此，本文致力于近年来无机-无机复合电致变色材料、器件和电解质的研究现状和未来的发展动态，对其研究进展、所存在的问题和发展趋势进行了归纳总结，为复合型电致变色材料的进一步研发和应用提供依据。

关键词: 电致变色材料, 无机-无机复合, 性能, 器件, 电解质

Abstract:

Under an external voltage， the optical properties （e.g. color， transmittance， etc.） of electrochromic materials can controllably and reversibly be changed， which has an important application prospects in the fields of energy conservation and emission reduction. With the continuous innovation and development of related research， the single-component electrochromic materials cannot show the expected electrochromic properties due to the limitations of their own structure and performance， and cannot be designed and regulated in their structure and performance， so it is increasingly unable to meet the needs of practical applications. Comparing with the non-composite electrochromic materials， the composite materials have obvious advantages in this aspect. Through the reasonable material design and with the coordination of each component， the core competitiveness of the composite materials is mainly represented by the electrochromic materials with excellent structure and performance can be obtained by stimulating the advantages and overcoming the disadvantages of each component. Therefore， more and more research focus on the composite electrochromic materials in recent years. At present many kinds of composite electrochromic materials have been researched， which mainly can be divided into three categories as inorganic-inorganic composite， organic-inorganic composite and organic-organic composite according to whether the composite components are inorganic or organic materials. Compared with the organic electrochromic materials， the inorganic electrochromic materials have significant advantages in material composition control， mechanical properties， optical modulation， service stability， life and other aspects. Therefore， either the single-component or the composite inorganic electrochromic materials have always been an important direction of research in this field. Hence， this paper devotes to the research status and development tendency of the inorganic-inorganic composite electrochromic materials， devices and electrolytes， including the research progress， the existing problems and the development trend. It will provide a basis for the further development and application of composite electrochromic materials.

Key words: Electrochromic materials, Inorganic-inorganic composite, Property, Device, Electrolyte

中图分类号:

O646

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图/表 11

图1 典型的非复合NiO膜的开裂现象（A）［21］和光调制（B）［23］

Fig.1 Typical cracking phenomena of non-composite NiO film （A）［21］ and its optical modulation （B）［23］

图2 WO3-TiO2纳米管复合薄膜的制备工序示意图［31］

Fig.2 Scheme of the preparation of WO3-TiO2 NTs composite film［31］

图3 （A）穿插型复合结构NiO-TiO2薄膜的结构示意图；（B） TiO2纳米棒阵列的SEM照片，插图为FTO的表面形貌SEM照片；（C） NiO-TiO2复合薄膜的SEM照片［34］

Fig.3 （A） Structure diagram of the NiO-TiO2 film with interpenetrating composite structure；（B） SEM image of TiO2 nanorod array， the inset picture is the SEM image of the FTO substrate；（C） SEM image of NiO-TiO2 composite film［34］

图4 Ni（OH）2在TiO2纳米棒阵列上沉积135 min （A）和360 min （B）所制备的Ni（OH）2-TiO2复合膜的SEM形貌照片；图B中的复合膜在不同波长处的光调制与变色循环次数的关系曲线（C），其中实线为测试数据，点线为拟合值［39］

Fig.4 SEM images of Ni（OH）2-TiO2 composite films prepared by deposition of Ni（OH）2 on the TiO2 nanorods for 135 min （A） and 360 min （B）； Rlationship between light modulation at different wavelengths and the cycle index of the composite film as shown in figure B （C）. The solid line is the test data and the dotted line is the fitting value［39］

图5 非接触型ZnO-NiO核壳复合棒阵列膜的构筑示意图（A）、 ZnO棒阵列膜（B）和ZnO-NiO核壳复合棒阵列膜（C）的SEM照片［41］

Fig.5 Schematic diagram of the construction process of the ZnO-NiO film with non-contact core-shell rod array structure （A）； SEM images of the ZnO rod array film （B） and ZnO-NiO core-shell rod array film （C）［41］

图6 V2O5-石墨烯-PET复合EC材料在不同着色阶段的透过率图谱［44］

Fig.6 Transmittance spectra of the V2O5-graphene-PET films at various coloration stages［44］

图7 In2O3棒阵列（A）和Ni（OH）2-In2O3复合膜（B）的SEM照片； FTO和In2O3的能带位置图（C）； FTO/In2O3异质结界面能带图（D）［49］

Fig.7 SEM images of In2O3 rod array （A） and Ni（OH）2-In2O3 rod composite film （B）； Energy band position diagram of FTO and In2O3 （C）； Diagrams of FTO/In2O3 heterojunction （D）［49］

表1 2016年-2021年采用不同复合方式制得的无机-无机复合EC材料的性能

Table 1 EC properties of inorganic?inorganic composite materials obtained by different methods from 2016 to 2021

复合材料 Composite materials	着色时间/ 消色时间 Coloration time（s）/ Bleaching time（s）	着色效率 Coloration efficiency /（cm²·C^-1）	光学调制（考查波长） Light modulation/% （Wavelength/nm）	循环次数 Cycle index	参考文献 Refs
NiO?ZnO	2.6/9.7	78.5	81.0 （550）	-	［40］
ZnO?NiO棒阵列 ZnO?NiO rod array	<1	<1	-	12 000	［41］
WO₃?Ag	3.9/8.9	90.2	40.6 （633）	-	［50］
CuWO₄?WO₃	1.9/1.6	74.4	54.6 （800）	-	［46］
WO₃?ITO	5.7/0.9	35.8	53.6 （633）	-	［47］
C?V₂O₅	3.6/3.1	89.3	45.8 （650）	5 000	［51］
MoO₃?V₂O₅	8.2/6.3	-	31.4 （700）	-	［52］
V₂O₅?GO	1.4/2.5	-	40.9 （415）	-	［42］
NiO?普鲁士蓝 NiO?Prussian blue	5.0/6.0	141.0	46.0 （700）	-	［53］
NiO?TiO₂	3.8/4.0	147.6	71.0 （550）	3 000	［34］
NiO?多壁碳纳米管 NiO?MWCNT	8.1/6.6	31.1	-	5 000	［48］
NiO?rGO	4.3/3.9	12.9	40.7 （550）	1 000	［43］
TiO₂?普鲁士蓝 TiO₂?Prussian blue	6.2/2.2	131.5	48.0 （700）	-	［54］
TiO₂?Co₃O₄	-	91.0	40.0 （423）	5 000	［55］
Ni?NiO?rGO	4.2/2.4	48.2	51.6 （550）	-	［56］
V₂O₅?石墨烯 V₂O₅?graphene	-	555.8	68.9 （800）	-	［44］
WO₃?rGO	4.7/4.5	181.5	58.8 （633）	2 500	［45］
WO₃?MoO₃	25.0/25.0	91.0	57.0 （650）	-	［57］
WO₃?TiO₂	3.0/1.1	102.1	85.3 （633）	3 000	［28］
Ni（OH）₂?TiO₂	0.4/1.2	95.3	89.0（550）	11 000	［39］
In₂O₃?Ni（OH）₂	8.0/3.0	101.4	61.6（550）	6 500	［49］

图8 标准EC器件的结构示意图［64］

Fig.8 Schematic diagram of standard EC device［64］

图9 （A）柔性透明电极的结构示意图（a）以及在聚对苯二甲酸乙二酯（PET）基底上共组装的Ag/W18O49纳米线网络的SEM照片（b-c）。（B）固体EC器件的结构示意图（a）；在消色和着色态时弯曲器件的照片（b-c），插图为未弯曲器件的照片； EC眼镜模型的照片（d）； EC灵巧窗模型的照片［74］

Fig.9 （A） Schematic illustration for the fabrication of flexible transparent electrodes （a） and SEM images of the co-assembled Ag/W18O49 NWs networks on the polyethylene terephthalate （PET） substrate （b-c）. （B） Structural schematic diagram of solid electrochromic device （a） and Photographs of the bleached and colored state of solid electrochromic devices at bending state （b-c）. The insets are photographs of the devices without bending. （d） Photographs of the electrochromic glasses model. （e） Photographs of the electrochromic window model［74］

图10 （A）EC器件的截面SEM照片；（B）400 ℃热处理所制备器件的透光率谱［75］

Fig.10 （A） Cross-sectional SEM image of EC device；（B） Transmittance spectra of the device prepared at annealing temperature of 400 ℃［75］

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