钾离子电池用Sb基负极材料研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.220151

摘要/Abstract

摘要：

Sb基材料因具有理论容量高、储量丰富、来源广泛、环境友好和安全性高等优势已成为颇具前景的钾离子电池负极材料。但Sb基材料普遍面临结构稳定性较差、动力学迟缓、导电性差等棘手问题，在进行钾离子脱嵌时，材料结构变化大，粉化严重，造成容量衰减过快，仅能获得较差的循环稳定性。此外，固体电解质界面膜（SEI膜）的稳定性也极大地影响着Sb基材料的循环性能。这些问题严重阻碍了Sb基材料发展的脚步。本文归纳了各类Sb基材料的研究进展，重点介绍了通过调控材料结构以及调节电解液体系对电化学性能的影响，对高性能钾离子电池Sb基负极材料的设计做出了展望。

关键词: 钾离子电池, Sb基负极材料, 电解液的优化, 电化学性能

Abstract:

Sb-based materials have become a promising anode for potassium ion batteries （PIBs） due to its advantages of high theoretical specific capacity， abundant reserves， wide sources， environmental friendliness and high safety. However， Sb-based materials generally suffer from many problems such as poor structural stability， sluggish dynamics and indisposed electrical conductivity. In the process of K⁺ de-intercalation， the structure is prone to obvious changes and even material pulverization， resulting in rapid capacity decay and poor cycle stability. Furthermore， the stability of solid electrolyte interface film （SEI） also greatly affects the cycling performances of Sb-based materials. These problems seriously hinder the development of Sb-based materials. Herein， the research progress of various Sb-based materials is summarized， the influence of adjusting structure and electrolyte system on electrochemical performance is emphasized， and the design of Sb-based anode materials for high-performance PIBs is prospected.

Key words: Potassium ion batteries Sb-based anode materials, Optimization of electrolyte, Electrochemical performance

中图分类号:

O646

石雪建, 刘万强, 王春丽, 程勇, 王立民. 钾离子电池用Sb基负极材料研究进展[J]. 应用化学, 2023, 40(2): 210-228.

Xue-Jian SHI, Wan-Qiang LIU, Chun-Li WANG, Yong CHENG, Li-Min WANG. Research Progress of Sb-based Anode Materials for Potassium Ion Batteries[J]. Chinese Journal of Applied Chemistry, 2023, 40(2): 210-228.

图/表 10

图1 （A）Sb、Si、Ge和Sn的晶体结构示意图；（B）主要合金型电极材料的电化学参数［9］

Fig.1 （A） Schematic diagram of Sb， Si， Ge and Sn crystal structures；（B） Electrochemical parameters of the main alloy-type electrode materials［9］

图2 （A） Sb电极首次放电时的原位XRD等高线图；（B）离子取代法得到的K x Sb的生成能［10］（0<x≤4.4）；相稳定性是各相相对于其它材料的相对能量； Sb@C PNFs电极的储K+行为：（C） 0.1 A/g时的放电电荷曲线及（D）相应的原位拉曼光谱［11］； u-Sb@CNFs中（E） Sb L-edge、（F） C K-edge、（G） N K-edge的Ex-situ X射线吸收近边结构（XANES）光谱［12］

Fig.2 （A） In-situ XRD measurement of an Sb electrode for the first discharge；（B） Formation energies of K x Sb（0<x≤4.4） obtained by the ionic substitution method［10］； Phase stability is a relative energy of a given phase compared to that of all other materials with different compositions； K+ storage behavior of the as-prepared Sb@C PNFs integrated electrode：（C） Charge and discharge curves at 0.1 A/g，（D） The corresponding in-situ Raman spectra［11］； Ex-situ X-ray absorption near edge structure （XANES） spectra of （E） Sb L-edge，（F）C K-edge and （G） N K-edge of u-Sb@CNFs［12］

图3 （A） Sb@CSN的 TEM像；（B）为（A）中相应的Sb纳米粒子的尺寸分布曲线；（C） Sb@CSN的HRTEM像；（D） Sb@CSN 负极在4 mol/L KTFSI/EC+DEC电解液体系下，在0.2 A/g电流密度下的循环性能［37］；（E） Se@Sb@C 电极在5 A/g电流密度下的循环性能，内部为3D Se@Sb@C循环5000次的SEM像［38］

Fig.3 （A） TEM image of an individual Sb@CSN sphere and （B） corresponding size distribution curve of Sb nanoparticles from image （A）；（C） HRTEM image of Sb@CSN；（D） The cycling performance at 0.2 A/g in the 4 mol/L KTFSI electrolyte for Sb@CSN anode［37］；（E） Cycling stability at 5 A/g of the 3D Se@Sb@C electrode， the insets are SEM images of the 3D Se@Sb@C after 5000 cycles［38］

图4 （A） BiSb@TCS 和对照电极在2 A/g电流密度下的长循环性能； BiSb@TCS//普鲁士白全电池的电化学性能；（B）在0.2 A/g电流密度下的充放电曲线；（C）在电流密度下的循环性能，（C）中的插图是全电池点亮LED灯泡的图片［52］；（D） FeSb@C/N?3DC/N 电极在7 C（0.308 A/g）电流密度下的长循环性能［53］

Fig.4 （A） Long-term cycling performances at 2 A/g for BiSb@TCS and control samples； Electrochemical performance of BiSb@TCS//Prussian white analogues full cells；（B） Galvanostatic charge/discharge profiles at 0.2 A/g；（C） Cycling performance at 0.2 A/g； The inset in （C） is photograph of lightening bulbs driven by the full cell［52］；（D） Long-term cycle performance of the FeSb@C/N?3DC/N electrode at a high rate of 7 C［53］（0.308 A/g）

图5 （A）和（B）Sb@Sb2O3@N-3DCHs的SEM像、（C） STEM像；（D） Sb@Sb2O3@N-3DCHs电极在2 A/g电流密度下的长循环性能［58］；（E） HTSb@Sb2O3@C-4电极在0.1 A/g电流密度下的循环性能［57］

Fig.5 （A） and （B） HRTEM image，（C） TEM image Sb@Sb2O3@N-3DCHs；（D） Long-term cycling performance of Sb@Sb2O3@N-3DCHs at a current density of 2 A/g［58］；（E） Cycling performance at 0.1 A/g of HTSb@Sb2O3@C-4［57］

图6 （A） Sb2S3纳米棒、（B） Sb2S3@PDA、（C） Sb/Sb2S3@CHT 的TEM像；（D） Sb/Sb2S3@CHT材料在1 A/g电流密度下的长循环性能［64］；（E） CAS-Ti3C2复合材料、 Cu12Sb4S13量子点、 Ti3C2纳米片的长循环性能对比［65］

Fig.6 TEM images of （A） Sb2S3 nanorods，（B） Sb2S3@PDA and （C） Sb/Sb2S3@CHT， respectively；（D） Long cycle performance of commercial Sb powders， as-prepared Sb2S3 nanorods and Sb/Sb2S3@CHT at 1 A/g［64］；（E） Long cyclic performance of CAS-Ti3C2 composites， Cu12Sb4S13 quantum dots and Ti3C2 nanosheets［65］

图7 （A） h-rGO、Sb2Se3、Sb2Se3@h-rGO一体化电极、Sb2Se3@h-rGO-I和Sb2Se3@h-rGO-II电极在0.05~2 A/g电流密度下的倍率性能；（B） Sb2Se3@h-rGO一体化电极和（C） Sb2Se3电极50次循环后的SEM像［66］；（D） Sb2Se3@RGO一体化电极和Sb2Se3在0.1 A/g电流密度下的循环性能； Sb2Se3@RGO复合材料（E） STEM像、（F） TEM像、（G） HRTEM像； Sb2Se3@RGO复合材料在0.5 A/g 电流密度下的循环性能［67］

Fig.7 （A） Rate capability at the current densities from 0.05 to 2 A/g for h-rGO powder electrode， Sb2Se3 powder electrode， free-standing Sb2Se3@h-rGO， Sb2Se3@h-rGO-I and Sb2Se3@h-rGO-II electrodes； SEM images of （B） free-standing Sb2Se3@h-rGO electrode and （C） Sb2Se3 powder electrode after 50 repeated cycles［66］；（D） Cycling performances of free-standing Sb2Se3@h-rGO electrode and Sb2Se3 powder electrode at 0.1 A/g；（E） STEM images，（F） TEM image and （G） HRTEM image of the self-wrinkled Sb2Se3@RGO composites； The galvanostatic cycling performance of the self-wrinkled Sb2Se3@RGO composites at 0.5 A/g［67］

图8 （A） SbVO4@RGO 在0.1 A/g电流密度下的长循环性能［70］；（B） BiOCl/rGO、Bi0.63Sb0.37OCl/ rGO、Bi0.51Sb0.49OCl/rGO和Bi0.24Sb0.76OCl/rGO的倍率性能；（C） BiOCl/rGO、Bi0.63Sb0.37OCl/rGO、Bi0.51Sb0.49OCl/rGO和Bi0.24Sb0.76OCl/rGO在 0.1 A/g电流密度下的循环性能；（D） Bi0.51Sb0.49OCl/rGO和其它电极电极材料的循环性能（至少500次循环）、放电平台和容量的对比［68］

Fig.8 （A） Long-term cycling performance at a current density of 0.1 A/g of SbVO4@RGO［70］；（B） Rate performance of BiOCl/rGO， Bi0.63Sb0.37OCl/rGO， Bi0.51Sb0.49OCl/rGO and Bi0.24Sb0.76OCl/rGO；（C） The continuous test at 0.1 A/g after rate performance of BiOCl/rGO， Bi0.63Sb0.37OCl/rGO， Bi0.51Sb0.49OCl/rGO and Bi0.24Sb0.76OCl/rGO；（D） Comparison of the cycling performance， discharge plateau and specific capacity， between the Bi0.51Sb0.49OCl/rGO and other reported electrodes for PIBs with at least 500 cycles［68］

图9 （A） Sb电极分别在1 mol/L KFSI/ECPC 和1 mol/L KFSI/EGDE 电解液体系，在0.1 A/g电流密度下的循环性能；（B）沉积Sb电极的AFM测试得到的特征力曲线；（C） 1 mol/L KFSI/ECPC和（D） 1 mol/L KFSI/EGDE的AFM像；（E） SEI膜的杨氏模量和屈服应变分布；（F）屈服应变误差柱状图［73］；（G） Sb电极在0.2 A/g电流密度下的循环性能；（H-J）Sb电极在不同电解液下的首次库伦效率的对比；（K）不同KFSI浓度和溶剂阴离子下FSI-的拉曼光谱，以及相应的离子（即K+、FSI-）与溶剂的相互作用示意图；（L） DME基电解液中DME溶剂在不同钾盐（即KFSI，KTFSI）中的CH2/C—O价键拉伸振动［74］

Fig.9 （A） Cyclic performance under 0.1 A/g in 1 mol/L KFSI/ECPC and 1 mol/L KFSI/EGDE electrolytes of Sb electrode；（B） Characteristic force curves obtained from the AFM tests on electrodeposited Sb electrodes； AFM topography images in （C） 1 mol/L KFSI/ECPC and （D） 1 mol/L KFSI/EGDE；（E） Distributions of Young′s modulus and yield strain of SEIs；（F） Histogram with an error bar of yield strain［73］；（G） Cycling performance of Sb anode at the current density of 0.2 A/g；（H-J） Comparison of Coulombic efficiency of Sb electrode in different electrolytes；（K） Raman spectra of FSI- anions using different KFSI concentrations or different solvents and the corresponding schematic interaction of the ions（i.e. K+， FSI－）and solvent；（L） Comparative Raman spectra showing the CH2 rocking/C—O stretching vibrations of DME solvent in different potassium salts （i.e. KFSI，KTFSI） was used in the DME-based electrolyte［74］

表1 不同Sb基材料的组成、制备方法、电解液以及储钾性能的对比

Table 1 Comparison of the synthetic methods， electrolytes， and K+ storage performances of the different Sb-based materials

Classify	Electrode material	Synthetic method	Electrolyte（concentration\|solute salt\|solvent）	Rate performance（current density\|capacity）	Cycling performance （current density\|cycle number\|capacity）	Initial coulombic efficiency （ICE）/%	Ref.
Sb-based materials	Sb@RGO	Solvothermal+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|PC	0.1 A/g\|381 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|210 mA·h/g	-	［7］
	Sb@CNFs	Ion-exchange+thermal reduction	2 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|121 mA·h/g	1 A/g\|1000\|227 mA·h/g	47	［8］
	Sb@C PNFs	Electrospinning+ thermal reduction	1 mol/L KFSI in EC\|DEC	5 A/g\|208.1 mA·h/g	2 A/g\|500\|264 mA·h/g	71.3	［11］
	u-Sb@CNFs	Electrospinning+ thermal reduction	3 mol/L KFSI in DME	5 A/g\|145 mA·h/g	1 A/g\|2000\|225 mA·h/g	48.3	［12］
	Sb@NPMC	Electrospinning+ thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|161 mA·h/g	1 A/g\|1500\|130 mA·h/g	50	［14］
	Sb/CNF-0.5	Electrospinning	1 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.5 A/g\|500\|403 mA·h/g	64.7	［15］
	Sb/hard carbon	Pyrolysis+ball-milling	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	-	0.1 A/g\|50\|285 mA·h/g	44	［16］
	Sb/CNS	Solvothermal	1 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	2 A/g\|101.4 mA·h/g	0.2 A/g\|600\|247 mA·h/g	48	［17］
	Sb@HCT	Calcination and reduction	1 mol/L KTFSI in EC\|DMC	0.5 A/g\|453.4 mA·h/g	2 A/g\|120\|300.1 mA·h/g	-	［18］
	Sb/DWCNT	-	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	0.88 A/g\|453 mA·h/g	0.11 A/g\|30\|491 mA·h/g	88.4	［19］
	Sb-P-C	Ball-milling	0.75 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	-	0.05 A/g\|50\|402 mAh/g	-	［20］
	Sb@G@C	Freeze-dried	3 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|127 mA·h/g	1 A/g\|800\|160 mA·h/g	75.8	［21］
	Sb-G-C	Electrospinning	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|120.83 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|204.95 mA·h/g	46.84	［22］
	Sb/C/RGO	Freeze-dried	1 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|370 mA·h/g	0.5 A/g\|350\|400 mA·h/g	68	［23］
	Sb₇@G₃	Ball-milling + ultrasonic+	-	1 A/g\|340 mA·h/g	0.2 A/g\|100\|292 mA·h/g	-	［24］
	Sb/RGO	Freeze-dried	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	1 A/g\|180 mA·h/g	1 A/g\|100\|140.4 mA·h/g	60.3	［25］
	Sb/rGO	Freeze-dried+thermal reduction	1 mol/L KPF₆ in EC\|PC	-	-	61	［26］
	Sb@C-3DP	Ball-milling+thermal reduction	5 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|286 mA·h/g	0.5 A/g\|260\|342 mA·h/g	76.2	［27］
	3D SbNPs@C	Template+freeze-dried +carbothermic reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|288 mA·h/g	1 A/g\|50\|225 mA·h/g	70	［28］
	Sb@PC	Liquid-solid absorption	1 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|70 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|90 mA·h/g	46.2	［29］
	Sb/C	-	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.044 A/g\|30\|365 mA·h/g	68	［30］
	Sb@MCMB-3	Ball-milling	3 mol/L KFSI\|DME	5 A/g\|293.9 mA·h/g	1 A/g\|500\|300.1 mA·h/g	54.8	［31］
	Sb-Co	Reduction precipitation	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	6 A/g\|377.8 mA·h/g	0.06 A/g\|100\|402.7 mA·h/g	67.9	［32］
	Sn-Sb LSM	Ball-milling	4 mol/L KFSI in EMC	5 A/g\|118 mA·h/g	0.5 A/g\|150\|296 mA·h/g	-	［33］
	MS@C （MoS₂/Sb@C）	Thermal reduction	1 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|235.4 mA·h/g	2 A/g\|1000\|170.1 mA·h/g	59.3	［35］
	Sb@CSN	Electrospray+thermal reduction	4 mol/L KTFSI in EC\|DEC	0.1 A/g\|566 mA·h/g	0.2 A/g\|220\|504 mA·h/g	-	［37］
	3D Se@Sb@C	Template+CVD	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	10 A/g\|107.7 mA·h/g	5 A/g\|5700\|166.6 mA·h/g	67.5	［38］
	NP-Sb	Vacuum-distillation	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	0.5 A/g\|265 mA·h/g	0.1 A/g\|50\|318 mA·h/g	71	［39］
SbM-based materials	3D FeSb@NC	Freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|119.7 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|135 mA·h/g	-	［40］
	Cu₂Sb@3DPC	Freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|148 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|260 mA·h/g	20.4	［41］
	CoSb@3DPCs	Template+freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|134 mA·h/g	1 A/g\|500\|287.5 mA·h/g	-	［42］
	Bi_0.5Sb_0.5@P	Solution precipitation	4 mol/L KFSI in DME	6.5A/g\|258.5 mA·h/g	1 A/g\|550\|339.1 mA·h/g	-	［43］
	BiSb@C	NaCl-template	3 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|246.8 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|303.5 mA·h/g	82	［44］
	BiSb@C	Freeze-dried+pyrolysis	5 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|152 mA·h/g	0.5 A/g\|600\|320 mA·h/g	70.2	［45］
	SnSb@C	NaCl template+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	10 A/g\|58.3 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|293 mA·h/g	56.2	［46］
	SnSb	High-energy ball-milling	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.1 A/g\|40\|282 mA·h/g	-	［47］
	SnSb@MAC	Polyesterification	4 mol/L KFSI in DME	3.75 A/g\|91.3 mA·h/g	0.5 A/g\|5000\|200 mA·h/g	-	［48］
	SnSb-G-C	Electrospinning+ carbonized	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|207.27 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|275.14 mA·h/g	52.53	［49］
	3D SnSb@NC	NaCl template+ pyrolysis	0.5 mol/L KPF₆ in DME	2 A/g\|116.6 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|185.8 mA·h/g	-	［51］
	BiSb@TCS	Spraying+thermal reduction	3 mol/L KFSI\|DME	6 A/g\|119.3 mA·h/g	2 A/g\|5700\|181 mA·h/g	64.8	［52］
	FeSb@C/N?3DC/N	Green salt template	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	0.1 A/g\|614 mA·h/g	0.308 A/g\|1000\|245 mA·h/g	-	［53］
Sb _x O _y -based materials	BiSb@Bi₂O₃/SbO _x @C	Template+pyrogenic decomposition	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|111 mA·h/g	1 A/g\|500\|214 mA·h/g	34	［54］
	Sb/Sb₂O₄/Fe₃C	Freeze-dried+heat treatment	1 mol/L KPF₆ in DME	2 A/g\|135 mA·h/g	2 A/g\|1244\|108 mA·h/g	-	［55］
	PAA?N-RGO（PAA， H₂Sb₂O₆·nH₂O）	One-pot synthesis	1 mol/L KPF₆ in EC/DMC/EMC	2 A/g\|96 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|124 mA·h/g	51	［56］
	HTSb @Sb₂O₃@C-4	NaCl template+ pyrolysis	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	0.1A/g\|543.9 mA·h/g	2 A/g\|2000\|273 mA·h/g	21.6	［57］
	Sb@Sb₂O₃@N-3DCHs	Spray drying+heat treatment	3 mol/L KFSI in DME	5 A/g\|239 mA·h/g	2 A/g\|10000\|319 mA·h/g	-	［58］
Sb _x S _y -based materials	Sb₂S₃@C	Hydrothermal +carbonization	1 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|163 mA·h/g	0.05 A/g\|50\|293 mA·h/g	-	［59］
	Sb₂S₃-SNG	Freeze-dried	1 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|340 mA·h/g	0.05 A/g\|100\|537 mA·h/g	69.7	［60］
	（Bi，Sb）₂S₃	In situ alloying	3 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|300 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|353 mA·h/g	51.9	［61］
	Sb₂S₃-rGO	Heat treatment	1 mol/L KPF₆in EC\|DEC	-	0.05 A/g\|50\|110 mAh/g	-	［62］
	Sb₂S₃@PPy	Sonication+freeze-dried	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	2 A/g\|220 mA·h/g	1 A/g\|50\|157 mA·h/g	63.7	［63］
	Sb/Sb₂S₃@CHT	Hydrothermal+ coating+carbonization	4 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|173.2 mA·h/g	1 A/g\|3500\|147.5 mA·h/g	62.3	［64］
	CAS-Ti₃C₂（Cu₁₂Sb₄S₁₃， CAS）	Acoustic degradation +thermal injection	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|163.3 mA·h/g	1 A/g\|1800\|175.6 mA·h/g	57.2	［65］
Sb _x Se _y -based materials	Sb₂Se₃@h-rGO	Vacuum filtration+ thermal reduction	0.8 mol/L KFSI in EC\|DMC	2 A/g\|73 mA·h/g	0.1 A/g\|500\|382.8 mA·h/g	66	［66］
Sb _x Se _y -based materials	Sb₂Se₃@RGO	Hydrothermal+selenization	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|PC	0.1 A/g\|391.4 mA·h/g	0.5 A/g\|460\|203.4 mA·h/g	49	［67］
Other Sb-based materials	Bi_0.51Sb_0.49OCl/rGO	Sol-gel+freeze-dried	3 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|319 mA·h/g	0.1 A/g\|1000\|360 mA·h/g	55.9	［68］
	Sb₂MoO₆/rGO	Hydrothermal	3 mol/L KFSI in DME	0.2 A/g\|381 mA·h/g	0.5 A/g\|100\|247 mA·h/g	55.7	［69］
	SbVO₄@RGO	Solvothermal	5 mol/L KFSI in EC\| DMC	0.1 A/g\|447.9 mA·h/g	0.1 A/g\|500\|210.1 mA·h/g	29.2	［70］
Opitimi cation of electrolyte	Micro-Sized Sb	Chemical reduction	1 mol/L KFSI in EGDE	5 A/g \|225 mA·h/g	0.1 A/g\|180\|573 mA·h/g	69.4	［73］
Opitimi cation of electrolyte	Micro-Sized Sb	Commercial Sb powder	4 mol/L KFSI in DME	3 A/g\|305 mA·h/g	0.2 A/g\|200\|553 mA·h/g	-	［74］

表1 不同Sb基材料的组成、制备方法、电解液以及储钾性能的对比

Table 1 Comparison of the synthetic methods， electrolytes， and K+ storage performances of the different Sb-based materials

Classify	Electrode material	Synthetic method	Electrolyte（concentration\|solute salt\|solvent）	Rate performance（current density\|capacity）	Cycling performance （current density\|cycle number\|capacity）	Initial coulombic efficiency （ICE）/%	Ref.
Sb-based materials	Sb@RGO	Solvothermal+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|PC	0.1 A/g\|381 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|210 mA·h/g	-	［7］
	Sb@CNFs	Ion-exchange+thermal reduction	2 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|121 mA·h/g	1 A/g\|1000\|227 mA·h/g	47	［8］
	Sb@C PNFs	Electrospinning+ thermal reduction	1 mol/L KFSI in EC\|DEC	5 A/g\|208.1 mA·h/g	2 A/g\|500\|264 mA·h/g	71.3	［11］
	u-Sb@CNFs	Electrospinning+ thermal reduction	3 mol/L KFSI in DME	5 A/g\|145 mA·h/g	1 A/g\|2000\|225 mA·h/g	48.3	［12］
	Sb@NPMC	Electrospinning+ thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|161 mA·h/g	1 A/g\|1500\|130 mA·h/g	50	［14］
	Sb/CNF-0.5	Electrospinning	1 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.5 A/g\|500\|403 mA·h/g	64.7	［15］
	Sb/hard carbon	Pyrolysis+ball-milling	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	-	0.1 A/g\|50\|285 mA·h/g	44	［16］
	Sb/CNS	Solvothermal	1 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	2 A/g\|101.4 mA·h/g	0.2 A/g\|600\|247 mA·h/g	48	［17］
	Sb@HCT	Calcination and reduction	1 mol/L KTFSI in EC\|DMC	0.5 A/g\|453.4 mA·h/g	2 A/g\|120\|300.1 mA·h/g	-	［18］
	Sb/DWCNT	-	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	0.88 A/g\|453 mA·h/g	0.11 A/g\|30\|491 mA·h/g	88.4	［19］
	Sb-P-C	Ball-milling	0.75 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	-	0.05 A/g\|50\|402 mAh/g	-	［20］
	Sb@G@C	Freeze-dried	3 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|127 mA·h/g	1 A/g\|800\|160 mA·h/g	75.8	［21］
	Sb-G-C	Electrospinning	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|120.83 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|204.95 mA·h/g	46.84	［22］
	Sb/C/RGO	Freeze-dried	1 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|370 mA·h/g	0.5 A/g\|350\|400 mA·h/g	68	［23］
	Sb₇@G₃	Ball-milling + ultrasonic+	-	1 A/g\|340 mA·h/g	0.2 A/g\|100\|292 mA·h/g	-	［24］
	Sb/RGO	Freeze-dried	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	1 A/g\|180 mA·h/g	1 A/g\|100\|140.4 mA·h/g	60.3	［25］
	Sb/rGO	Freeze-dried+thermal reduction	1 mol/L KPF₆ in EC\|PC	-	-	61	［26］
	Sb@C-3DP	Ball-milling+thermal reduction	5 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|286 mA·h/g	0.5 A/g\|260\|342 mA·h/g	76.2	［27］
	3D SbNPs@C	Template+freeze-dried +carbothermic reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|288 mA·h/g	1 A/g\|50\|225 mA·h/g	70	［28］
	Sb@PC	Liquid-solid absorption	1 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|70 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|90 mA·h/g	46.2	［29］
	Sb/C	-	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.044 A/g\|30\|365 mA·h/g	68	［30］
	Sb@MCMB-3	Ball-milling	3 mol/L KFSI\|DME	5 A/g\|293.9 mA·h/g	1 A/g\|500\|300.1 mA·h/g	54.8	［31］
	Sb-Co	Reduction precipitation	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	6 A/g\|377.8 mA·h/g	0.06 A/g\|100\|402.7 mA·h/g	67.9	［32］
	Sn-Sb LSM	Ball-milling	4 mol/L KFSI in EMC	5 A/g\|118 mA·h/g	0.5 A/g\|150\|296 mA·h/g	-	［33］
	MS@C （MoS₂/Sb@C）	Thermal reduction	1 mol/L KFSI\|DME	2 A/g\|235.4 mA·h/g	2 A/g\|1000\|170.1 mA·h/g	59.3	［35］
	Sb@CSN	Electrospray+thermal reduction	4 mol/L KTFSI in EC\|DEC	0.1 A/g\|566 mA·h/g	0.2 A/g\|220\|504 mA·h/g	-	［37］
	3D Se@Sb@C	Template+CVD	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	10 A/g\|107.7 mA·h/g	5 A/g\|5700\|166.6 mA·h/g	67.5	［38］
	NP-Sb	Vacuum-distillation	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	0.5 A/g\|265 mA·h/g	0.1 A/g\|50\|318 mA·h/g	71	［39］
SbM-based materials	3D FeSb@NC	Freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|119.7 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|135 mA·h/g	-	［40］
	Cu₂Sb@3DPC	Freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|148 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|260 mA·h/g	20.4	［41］
	CoSb@3DPCs	Template+freeze-dried+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|134 mA·h/g	1 A/g\|500\|287.5 mA·h/g	-	［42］
	Bi_0.5Sb_0.5@P	Solution precipitation	4 mol/L KFSI in DME	6.5A/g\|258.5 mA·h/g	1 A/g\|550\|339.1 mA·h/g	-	［43］
	BiSb@C	NaCl-template	3 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|246.8 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|303.5 mA·h/g	82	［44］
	BiSb@C	Freeze-dried+pyrolysis	5 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|152 mA·h/g	0.5 A/g\|600\|320 mA·h/g	70.2	［45］
	SnSb@C	NaCl template+thermal reduction	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	10 A/g\|58.3 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|293 mA·h/g	56.2	［46］
	SnSb	High-energy ball-milling	0.8 mol/L KFSI in EC\|DEC	-	0.1 A/g\|40\|282 mA·h/g	-	［47］
	SnSb@MAC	Polyesterification	4 mol/L KFSI in DME	3.75 A/g\|91.3 mA·h/g	0.5 A/g\|5000\|200 mA·h/g	-	［48］
	SnSb-G-C	Electrospinning+ carbonized	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|207.27 mA·h/g	0.1 A/g\|100\|275.14 mA·h/g	52.53	［49］
	3D SnSb@NC	NaCl template+ pyrolysis	0.5 mol/L KPF₆ in DME	2 A/g\|116.6 mA·h/g	0.5 A/g\|200\|185.8 mA·h/g	-	［51］
	BiSb@TCS	Spraying+thermal reduction	3 mol/L KFSI\|DME	6 A/g\|119.3 mA·h/g	2 A/g\|5700\|181 mA·h/g	64.8	［52］
	FeSb@C/N?3DC/N	Green salt template	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	0.1 A/g\|614 mA·h/g	0.308 A/g\|1000\|245 mA·h/g	-	［53］
Sb _x O _y -based materials	BiSb@Bi₂O₃/SbO _x @C	Template+pyrogenic decomposition	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	2 A/g\|111 mA·h/g	1 A/g\|500\|214 mA·h/g	34	［54］
	Sb/Sb₂O₄/Fe₃C	Freeze-dried+heat treatment	1 mol/L KPF₆ in DME	2 A/g\|135 mA·h/g	2 A/g\|1244\|108 mA·h/g	-	［55］
	PAA?N-RGO（PAA， H₂Sb₂O₆·nH₂O）	One-pot synthesis	1 mol/L KPF₆ in EC/DMC/EMC	2 A/g\|96 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|124 mA·h/g	51	［56］
	HTSb @Sb₂O₃@C-4	NaCl template+ pyrolysis	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|DMC	0.1A/g\|543.9 mA·h/g	2 A/g\|2000\|273 mA·h/g	21.6	［57］
	Sb@Sb₂O₃@N-3DCHs	Spray drying+heat treatment	3 mol/L KFSI in DME	5 A/g\|239 mA·h/g	2 A/g\|10000\|319 mA·h/g	-	［58］
Sb _x S _y -based materials	Sb₂S₃@C	Hydrothermal +carbonization	1 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|163 mA·h/g	0.05 A/g\|50\|293 mA·h/g	-	［59］
	Sb₂S₃-SNG	Freeze-dried	1 mol/L KPF₆ in EC\|DEC	1 A/g\|340 mA·h/g	0.05 A/g\|100\|537 mA·h/g	69.7	［60］
	（Bi，Sb）₂S₃	In situ alloying	3 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|300 mA·h/g	0.5 A/g\|1000\|353 mA·h/g	51.9	［61］
	Sb₂S₃-rGO	Heat treatment	1 mol/L KPF₆in EC\|DEC	-	0.05 A/g\|50\|110 mAh/g	-	［62］
	Sb₂S₃@PPy	Sonication+freeze-dried	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	2 A/g\|220 mA·h/g	1 A/g\|50\|157 mA·h/g	63.7	［63］
	Sb/Sb₂S₃@CHT	Hydrothermal+ coating+carbonization	4 mol/L KFSI in DME	2 A/g\|173.2 mA·h/g	1 A/g\|3500\|147.5 mA·h/g	62.3	［64］
	CAS-Ti₃C₂（Cu₁₂Sb₄S₁₃， CAS）	Acoustic degradation +thermal injection	0.8 mol/L KPF₆in EC\|DEC	5 A/g\|163.3 mA·h/g	1 A/g\|1800\|175.6 mA·h/g	57.2	［65］
Sb _x Se _y -based materials	Sb₂Se₃@h-rGO	Vacuum filtration+ thermal reduction	0.8 mol/L KFSI in EC\|DMC	2 A/g\|73 mA·h/g	0.1 A/g\|500\|382.8 mA·h/g	66	［66］
Sb _x Se _y -based materials	Sb₂Se₃@RGO	Hydrothermal+selenization	0.8 mol/L KPF₆ in EC\|PC	0.1 A/g\|391.4 mA·h/g	0.5 A/g\|460\|203.4 mA·h/g	49	［67］
Other Sb-based materials	Bi_0.51Sb_0.49OCl/rGO	Sol-gel+freeze-dried	3 mol/L KFSI in DME	1 A/g\|319 mA·h/g	0.1 A/g\|1000\|360 mA·h/g	55.9	［68］
	Sb₂MoO₆/rGO	Hydrothermal	3 mol/L KFSI in DME	0.2 A/g\|381 mA·h/g	0.5 A/g\|100\|247 mA·h/g	55.7	［69］
	SbVO₄@RGO	Solvothermal	5 mol/L KFSI in EC\| DMC	0.1 A/g\|447.9 mA·h/g	0.1 A/g\|500\|210.1 mA·h/g	29.2	［70］
Opitimi cation of electrolyte	Micro-Sized Sb	Chemical reduction	1 mol/L KFSI in EGDE	5 A/g \|225 mA·h/g	0.1 A/g\|180\|573 mA·h/g	69.4	［73］
Opitimi cation of electrolyte	Micro-Sized Sb	Commercial Sb powder	4 mol/L KFSI in DME	3 A/g\|305 mA·h/g	0.2 A/g\|200\|553 mA·h/g	-	［74］

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