Research Progress of Bulk Metal Oxides for Non-oxidative Propane Dehydrogenation

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.220414

Chinese Journal of Applied Chemistry ›› 2023, Vol. 40 ›› Issue (6): 789-805.DOI: 10.19894/j.issn.1000-0518.220414

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Research Progress of Bulk Metal Oxides for Non-oxidative Propane Dehydrogenation

Yi-Chen YU, Yu-Chen ZHANG, Yao-Yuan ZHANG(), Qin WU, Da-Xin SHI, Kang-Cheng CHEN, Han-Sheng LI()

School of Chemistry and Chemical Engineering，Beijing Institute of Technology，Beijing 100081，China

Received:2022-12-29 Accepted:2023-05-22 Published:2023-06-01 Online:2023-06-27
Contact: Yao-Yuan ZHANG,Han-Sheng LI
About author:hanshengli@bit.edu.cn
yaoyuan.zhang@bit.edu.cn；
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22108013);the Petro China Innovation Foundation(2020D-5007-0402);Beijing Institute of Technology Research Fund Program for Young Scholars

Abstract

Abstract:

Propylene is a basic chemical raw material and the demand of which has been increasing in recent years， however， the traditional process such as steam cracking and catalytic cracking cannot meet the demand of propylene. Propane dehydrogenation （PDH） process has attracted extensive attention due to its wide sources of raw materials， high selectivity of propylene and easy separation of products. Traditional PDH catalysts are Pt-Sn/Al₂O₃ and CrO _x /Al₂O₃， however， the platinum-based catalyst is expensive， and the chromium based catalyst has high toxicity. The bulk metal oxides （ZrO₂， Al₂O₃， TiO₂， WO₃， Eu₂O₃ and Gd₂O₃） have the advantages of high intrinsic activity， low price， non-toxicity and environmental protection， exhibiting good application prospects. Based on this， this paper reviews the research progress of propane dehydrogenation from two aspects： the mechanism of PDH and the regulation of structure and properties for bulk metal oxide catalysts. It is summarized that coordinative unsaturated metal cation （M $c u s 4 +$ ） is the main dehydrogenation active site， and its concentration can be regulated by crystallite size， crystal phase， metal doping， noble metal nanoparticles loading， reducing gas （H₂， CO） pretreatment， and so on. Finally， it is pointed out that the coupling of other dehydrogenation active sites （metals or metal oxides） on the basis of bulk metal oxides is an effective way to further improve the catalytic performance of PDH.

Key words: Propane dehydrogenation, Catalyst, Multiphase reaction, Metal oxides, Alkane

CLC Number:

O643.3

Yi-Chen YU, Yu-Chen ZHANG, Yao-Yuan ZHANG, Qin WU, Da-Xin SHI, Kang-Cheng CHEN, Han-Sheng LI. Research Progress of Bulk Metal Oxides for Non-oxidative Propane Dehydrogenation[J]. Chinese Journal of Applied Chemistry, 2023, 40(6): 789-805.

Figures/Tables 13

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Catalysts	Temperature/℃	Feed composition（V∶V）	m（catalysts）/g	Propane conversion/%	Propene selectivity/%	Ref.
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.04	12.6	90	［23］
0.05%Ru/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.04	19.7	99	［23］
A-TiO₂（anatase）	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	22	92	［26］
Air-TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	10	70	［26］
H₂-TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	24	92	［26］
ZrO₂_A （mixed phases）	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	13	75	［29］
ZrO₂_F （monoclinic）	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	8	85	［29］
ZrO₂_300 （mixed phases）	550	V（C₃H₈）：V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	8	93	［29］
γ-Al₂O₃（CO reduction）	600	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.05~0.4	25	95	［30］
δ-Al₂O₃（CO reduction）	600	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.05~0.4	13	95	［30］
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4：1∶5	-	30	90	［31］
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4∶3∶3	-	20	90	［31］
0.005%Ru/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	-	20	90	［31］
0.005%Ru/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4∶1∶5	-	28	90	［31］
1%V-TiO₂	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶39	0.2	11	95	［34］
0.05%Rh/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	23	92	［35］
0.05%Rh/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	28	93	［35］
0.05%Ru/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	15	92	［35］
0.05%Pt/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	16	93	［35］
0.05%Ir/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	18	93	［35］
0.005%Rh/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	18	90	［35］
0.1%Rh/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	22	95	［35］
0.01%Rh/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	20	95	［35］
0.01%Ru/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	19	93	［35］
0.03%Ir/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	20	95	［35］
0.025%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	25	90	［36］
0.05%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	26	88	［36］
0.01%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	18	90	［36］
0.1%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	20	90	［36］
ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	15	88	［36］
Cr₅Zr₉₅O _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.01~1.2	15	93	［37］
Cr₁₀Zr₉₀O _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.01~1.2	5	97	［37］
Cr₁₀Zr₉₀/SiO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	13	95	［38］
CuZrO-8	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
CuZrO-5	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
CuZrO-10	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
ZnZr₂	500	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.1	44	73	［40］
ZnZr₃	500	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.1	45	61	［40］
ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	11	99	［41］
VZrO-4	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	23	98	［41］
VZrO-8	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	25	98	［41］
θ-Al₂O₃-90	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	47.5	88	［42］
γ-Al₂O₃-200	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	40	83	［42］
γ-Al₂O₃-100	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	32	88	［42］
TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	15	93	［43］
1.5%Sc/TiO₂-500	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	40	90	［43］
TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	15	93	［43］
1.5%Sc/TiO₂-500	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	40	90	［43］
1.5%Sc/TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	35	95	［43］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=2	0.2	3	90	［44］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=1	0.2	5	90	［44］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=0.5	0.2	10	85	［44］
Eu₂O₃	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	25	60	［45］
Gd₂O₃	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	25	70	［45］

Catalysts	Temperature/℃	Feed composition（V∶V）	m（catalysts）/g	Propane conversion/%	Propene selectivity/%	Ref.
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.04	12.6	90	［23］
0.05%Ru/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.04	19.7	99	［23］
A-TiO₂（anatase）	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	22	92	［26］
Air-TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	10	70	［26］
H₂-TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶10	0.3	24	92	［26］
ZrO₂_A （mixed phases）	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	13	75	［29］
ZrO₂_F （monoclinic）	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	8	85	［29］
ZrO₂_300 （mixed phases）	550	V（C₃H₈）：V（N₂）=2∶3	0.68~1.8	8	93	［29］
γ-Al₂O₃（CO reduction）	600	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.05~0.4	25	95	［30］
δ-Al₂O₃（CO reduction）	600	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.05~0.4	13	95	［30］
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4：1∶5	-	30	90	［31］
0.05%Cu/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4∶3∶3	-	20	90	［31］
0.005%Ru/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	-	20	90	［31］
0.005%Ru/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=4∶1∶5	-	28	90	［31］
1%V-TiO₂	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1∶39	0.2	11	95	［34］
0.05%Rh/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	23	92	［35］
0.05%Rh/YZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	28	93	［35］
0.05%Ru/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	15	92	［35］
0.05%Pt/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	16	93	［35］
0.05%Ir/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	18	93	［35］
0.005%Rh/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	18	90	［35］
0.1%Rh/ZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	22	95	［35］
0.01%Rh/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	20	95	［35］
0.01%Ru/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	19	93	［35］
0.03%Ir/LaZrO _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05~0.3	20	95	［35］
0.025%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	25	90	［36］
0.05%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	26	88	［36］
0.01%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	18	90	［36］
0.1%Rh/ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	20	90	［36］
ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.3	15	88	［36］
Cr₅Zr₉₅O _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.01~1.2	15	93	［37］
Cr₁₀Zr₉₀O _x	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.01~1.2	5	97	［37］
Cr₁₀Zr₉₀/SiO₂	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	13	95	［38］
CuZrO-8	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
CuZrO-5	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
CuZrO-10	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	26	99	［39］
ZnZr₂	500	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.1	44	73	［40］
ZnZr₃	500	V（C₃H₈）∶V（N₂）=5∶95	0.1	45	61	［40］
ZrO₂	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	11	99	［41］
VZrO-4	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	23	98	［41］
VZrO-8	550	V（C₃H₈）∶V（Ar）=4∶26	0.2	25	98	［41］
θ-Al₂O₃-90	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	47.5	88	［42］
γ-Al₂O₃-200	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	40	83	［42］
γ-Al₂O₃-100	630	V（C₃H₈）∶V（H₂）∶V（N₂）=1∶1∶8	2	32	88	［42］
TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	15	93	［43］
1.5%Sc/TiO₂-500	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	40	90	［43］
TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	15	93	［43］
1.5%Sc/TiO₂-500	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	40	90	［43］
1.5%Sc/TiO₂-600	600	V（C₃H₈）∶V（Ar）=1.5∶12	0.3	35	95	［43］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=2	0.2	3	90	［44］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=1	0.2	5	90	［44］
WO₃	600	V（C₃H₈）∶V（H₂）=0.5	0.2	10	85	［44］
Eu₂O₃	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	25	60	［45］
Gd₂O₃	550	V（C₃H₈）∶V（N₂）=2∶3	0.05	25	70	［45］

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Research Progress of Bulk Metal Oxides for Non-oxidative Propane Dehydrogenation

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