二维介孔材料的合成方法、设计与应用研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.240001

摘要/Abstract

摘要：

由于具有可调的孔道结构、可控的化学组成以及广阔的应用前景，介孔材料近年来引起了科研工作者们的广泛关注。与传统的三维介孔材料相比，二维介孔材料具有更大的比表面积，更短的扩散距离，以及更高的活性位点暴露程度。因此，二维介孔材料在催化、气体吸附、能源存储与转化等应用领域中展现出十分优异的性能。本文从自下而上和自上而下2种合成策略出发，系统梳理了近10年来二维介孔材料合成方法的研究进展，并全面总结了二维介孔材料在电化学储能、电催化、光催化和气体传感领域的应用。最后，本文对二维介孔材料的未来发展方向与挑战进行了展望。

关键词: 介孔材料, 二维材料, 纳米材料, 电化学储能, 电催化, 光催化, 气体传感器

Abstract:

Mesoporous materials have attracted significant research interests due to its tunable pore structure， controllable chemical composition， and broad application prospects. Compared with traditional three-dimensional mesoporous materials， two-dimensional mesoporous materials have larger specific surface area， shorter diffusion distance， and higher exposure of active sites. Therefore， two-dimensional mesoporous materials exhibit excellent performance in applications such as catalysis， gas adsorption， as well as energy storge and conversion. In this review， based on bottom-up and top-down synthetic strategies， we summarize the research progress of synthetic methods of two-dimensional mesoporous materials in recent years. Then， we discuss their applications in electrochemical energy storage， electrocatalysis， photocatalysis， and gas sensing. Finally， we provide an outlook on the future development directions and challenges of two-dimensional mesoporous materials.

Key words: Mesoporous materials, Two-dimensional materials, Nanomaterials, Electrochemical energy storage, Electrocatalysis, Photocatalysis, Gas sensing

中图分类号:

O611.4

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图/表 9

图1 二维介孔铱纳米片的（A）合成机理示意图、（B）扫描电子显微镜（SEM）图像和（C）透射电子显微镜（TEM）图像［42］；（D）从顶部和侧面观测高度弯曲的二维SMPs的生长机理示意图； PdCu SMPs的SEM图像与粒径分布图（E）和TEM图像（F）［44］；二维有序介孔TiO2纳米片的（G）合成机理示意图、（H） SEM图像和（I） TEM图像［45］

Fig.1 Formation mechanism （A）， SEM image （B） and TEM image （C） of the mesoporous Ir nanosheets［42］； Formation mechanism from top and side views of 2D quasi-single-crystalline mesoporous nanoplates （SMPs）（D）； SEM image and particle size distribution （E） and TEM image （F） of the highly curved PdCu SMPs［44］； Formation mechanism （G）， SEM image （H） and TEM image （I） of the single-layered 2D mesoporous TiO2 nanosheets［45］

图2 二维介孔mPANI纳米片的（A）合成机理示意图、（B） SEM图像、（C） TEM图像和快速傅里叶变换（FFT）结果（比例尺100 nm）［46］；二维介孔二氧化硅上层结构的（D）形成示意图、（E）低倍TEM与荧光显微镜下的部分荧光染色图像（插图）、（F）高倍TEM图像与放大其笼状结构的高倍TEM图像（插图）［47］；夹层mPPy/Ag纳米板杂化物的（G）合成机理示意图、（H） SEM图像和（I） TEM图像［48］

Fig.2 Formation mechanism （A）， SEM image （B） and TEM image and FFT result （C）of mPANI （Scale bars： 100 nm）［46］； Formation mechanism （D）， low-magnification TEM image and fluorescence microscopy image of a partially fluorescent stained layer （inset）（E）， high-magnification TEM image and zoom-in on the cage structures （inset）（F） of 2D mesoporous silica superstructure［47］； Formation mechanism（G）， SEM image （H） and TEM image （I） of sandwiched mPPy/Ag nanoplates hybrid［48］

图3 具有垂直孔道的OMCS的（A）合成机理示意图、（B） SEM图像（插图为标记介孔的六方形貌，比例尺25 nm）和（C） TEM图像［49］；硅铝酸盐二维介孔纳米片的（D）合成机理示意图、（E） SEM图像和（F） TEM图像［50］； SAL-Pt@mTiO2 纳米片的（G）合成机理示意图、（H）场发射扫描电子显微镜（FESEM）和（I） TEM图像［51］；（J）二维Fey-N-HCNS/rGO-T纳米片的合成机理示意图；（K） Fe1.6-N-HCNS/rGO-900的SEM图像［52］；（L）二维介孔异质结构的合成机理示意图； MXene@C纳米片的（M） SEM和（N） TEM图像［53］

Fig.3 Formation mechanism （A）， SEM image and of mesopores （inset represent the hexagonal patterns， scale bars： 25 nm）（B）， and TEM image （C） of OMCS with vertical mesopores［49］； Formation mechanism （D）， SEM image （E） and TEM image （F） of 2D mesoporous AS nanosheet［50］； Formation mechanism （G）， FESEM image （H） and TEM image （I） of SAL-Pt@mTiO2 nanosheet［51］； Formation mechanism （J） of 2D Fey-N-HCNS/rGO-T nanosheet； SEM image （K） of Fe1.6-N-HCNS/rGO-900［52］； Formation mechanism of 2D mesoporous heterostructured （L）； SEM image （M） and TEM image （N） of MXene@C nanosheet［53］

图4 （A） 2种不同刻蚀条件对应的刻蚀机理示意图；向（B）［100］方向、（C）［110］方向被刻蚀的二维MOF-5纳米片的TEM图像［54］； h-Graphene的（D）合成机理示意图、（E） SEM图像和（F）TEM图像［55］；具有二维介孔结构的Ti3C2Cl2 纳米片的（G）合成机理示意图、（H） SEM图像和（I）TEM图像［56］

Fig.4 Etching mechanism of two different etching conditions （A）； TEM images of 2D MOF-5 nanosheet etched toward ［100］（B） and ［110］（C） directions［54］； Formation mechanism （D）， SEM image （E） and TEM image （F） of h-Graphene［55］； Formation mechanism （G）， SEM image （H） and TEM image （I） of Ti3C2Cl2 nanosheet with 2D mesoporous structure［56］

表 1 各种二维介孔材料合成方法的对比分析

Table 1 A comparative analysis of synthetic methods for two-dimensional mesoporous materials

Methods		Advantages	Disadvantages	Applicable conditions
Bottom-up method	Soft-template method	Simple operation， controllable pore size	Complex mechanism， poor universality	Homogeneous aqueous synthetic system， strong interaction between precursor and surfactant
	Soft-soft hybrid-template method	Versatile templates， facile structural control	Increased cost， high toxicity	Liquid-liquid interface synthetic system， adequate interaction between precursor and templates
	Soft-hard hybrid-template method	Easy production of complex 2D mesoporous nanostructures	Harsh template-removal process	Liquid-solid interface synthetic system， sufficient affinity between composite micelle and hard template
Top-down method	Chemical etching	Simple operation	Unavoidable loss of crystallinity， random pore distribution	2D materials with inhomogeneous intrinsic physicochemical properties

图5 二维介孔石墨烯纳米片的（A）SEM图像与示意图，（B）第1个与第2个循环的恒电流充放电曲线，（C）不同电流密度下的循环性能和库仑效率［59］；二维有序介孔TiO2纳米片的（D） SEM图像与结构模型，（E）不同电流密度下的循环性能，（F）超高电流密度下的长期循环性能［45］；二维介孔碳@二维介孔TiO2@二维介孔碳异质结构的（G）FESEM图像，（H）循环稳定性；（I）电容电流与扩散电流在二维介孔异质结构中的分离［60］

Fig.5 SEM image and schematic （A）， first and second cycles of galvanostatic discharge/charge curves （B）， cycling performance and the coulombic efficiency at different current densities （C） of 2D mesoporous graphene nanosheet［59］； SEM image and structure model （D）， cycling performance at different current densities （E）， long-term cycling performance at ultrahigh current density （F） of 2D ordered mesoporous TiO2 nanosheet［45］； FESEM image （G）， cycling stability （H） of 2D mesoporous C-TiO2-C heterostructure； Separation of the capacitive and diffusion currents in the mesoporous heterostructure （I）［60］

图6 二维介孔mNC-Mo2C@rGO的（A）SEM图像和HER催化性能测试，包括（B）0.35 V（vs.RHE）环境下的电流密度变化和（C）塔菲尔图［63］；二维介孔金属铱纳米片的（D）SEM图像、（E）极化曲线和（F）塔菲尔图［42］； mNC-Fe3O4@rGO-1的（G）SEM图像、（H）线性扫描伏安法（LSV）曲线，（I）与商业Pt/C催化剂的稳定性对比和抗甲醇干扰能力对比（插图）［64］

Fig.6 SEM image （A） and HER catalytic performance including current density variation at 0.35 V （vs RHE）（B） and Tafel plots （C） of 2D mesoporous mNC-Mo2C@rGO［63］； SEM image （D）， polarization curves （E） and Tafel plots （F） of 2D mesoporous metallic Iridium nanosheets［42］； SEM image （G）， LSV curves （H）， durability and resistance to methanol interference （inset） comparison with commercial Pt/C catalysts （I） of mNC-Fe3O4@rGO-1［64］

图7 PCN-S的（A）TEM、高倍TEM、原子力显微镜（AFM）图像与对应的高度数值，（B）与CN-B、CN-S、PCN-B和PCN-S*的光催化活性对比，（C）量子效率［66］； SDUATNs的（D） TEM图像，（E）不同温度下制得样品的光催化产氢速率对比，（F）单波长光照射下与UATNs的光催化产氢速率和对应表观量子效率的对比［67］

Fig.7 TEM image， high-magnification TEM image， AFM image and the corresponding height profile（A）， photocatalytic activity comparison of CN-B， CN-S， PCN-B and PCN-S*（B）， quantum efficiency （C） of PCN-S［66］； TEM image （D）， photocatalytic hydrogen generation rate comparison among samples calcined at different temperatures （E）， single-wavelength photocatalytic hydrogen generation rate and corresponding apparent quantum efficiency comparison with UATNs （F） of SDUATNs［67］

图8 ZnSnO-3-500的（A）SEM图像，不同温度下（B）与同一煅烧温度，不同锌锡比和（C）与同一锌锡比，不同煅烧温度的传感器对体积分数0.0050%乙醇的响应对比［71］；氨基和羧基功能化的Janus介孔碳/硅薄膜（D）横截面的FESEM图像（比例尺100 nm），（E）气体传感器示意图和其（橙色）与介孔二氧化硅薄膜（绿色），介孔碳薄膜（蓝色）基传感器对体积分数0.0020%NH3，体积分数0.0020%H2S和体积分数0.0020%NH3，体积分数0.0020%H2S的混合气体的响应与恢复曲线对比［72］

Fig.8 SEM image （A）， responses to volume fraction of 0.0050% ethanol at different temperatures comparison with sensors of different Zn/Sn molar ratio but same calcination temperature （B） and same Zn/Sn molar ratio but different calcination temperature （C） of ZnSnO-3-500［71］； Cross-section FESEM image （scale bars： 100 nm）（D）， gas-sensor schematic and its response and recovery curves （in orange） to volume fraction of 0.0020% NH3， 0.0020% H2S， and mixed gases of NH3 （0.0020%） and H2S （0.0020%） comparison with mesoporous silica thin film （in green） and mesoporous carbon thin film （in blue） based sensors （E） of NH2-functionalized and COOH-functionalized Janus mesoporous carbon/silica thin films［72］

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