铟掺杂多孔氮化碳用于高效可见光驱动过氧化氢合成

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.240399

摘要/Abstract

摘要：

光催化技术是一种具有潜力的过氧化氢（H₂O₂）合成策略。然而，受限于光催化材料的量子效率、光吸收能力及高昂材料成本，H₂O₂的合成效率仍需提升。为解决上述问题，本研究设计并合成了铟（In）掺杂的多孔氮化碳（In-g-C₃N₄）光催化材料，并探讨了其在可见光照射下直接合成H₂O₂的光催化性能。结果显示，经过优化，所得In-g-C₃N₄的光催化生成H₂O₂速率为450.28 μmol/（g·h），相较未掺杂氮化碳（g-C₃N₄），活性提高了3.12倍。结合实验表征与数据分析，揭示了In掺杂有效促进了材料中的光生载流子的分离效率；同时，通过引入模板调控材料的微纳结构，显著提高了光催化合成H₂O₂的性能。

关键词: 光催化, 氮化碳, 双氧水光合成, 金属掺杂

Abstract:

Photocatalytic technology is a promising strategy for hydrogen peroxide （H?O?） synthesis. However， the synthesis efficiency of H?O? still needs improvement due to the limited quantum efficiency， light absorption capability， and high cost of photocatalytic materials. To address these issues， in this study， we designed and synthesized indium （In）-doped porous carbon nitride （In-g-C?N?） photocatalytic materials and investigated their photocatalytic performance for direct H?O? synthesis under visible light irradiation. The results showed that the optimized In-g-C?N? exhibited a photocatalytic H?O? generation rate of 450.28 μmol/（g·h）， which is 3.12 times higher than that of undoped carbon nitride （g-C?N?）. Combined with experimental characterization and data analysis， it was revealed that the introduction of indium effectively promoted the separation efficiency of photogenerated charge carriers. By introducing templates to modulate the micro-nano structure of the material， the photocatalytic performance for H?O? production was significantly enhanced.

Key words: Photocatalysis, Carbon nitride, Hydrogen peroxide photoproduction, Metal doping

中图分类号:

O643

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图/表 5

图1 （A） In x -g-C3N4的合成路线示意图；（B） In10 mg-g-C3N4的SEM图像，标尺为1 μm；（C） In10 mg-g-C3N4的TEM图像，标尺为200 nm；（D） In10 mg-g-C3N4的EDS图像，标尺为1 μm

Fig.1 （A） Schematic diagram of the synthesis route of In x -g-C3N4；（B） SEM image of In10 mg-g-C3N4， scale bar=1 μm；（C） TEM image of In10 mg-g-C3N4， scale bar=200 nm；（D） EDS image of In10 mg-g-C3N4， scale bar=1 μm

图2 （A） g-C3N4、In2 mg-g-C3N4、In5 mg-g-C3N4和In10 mg-g-C3N4的XRD图谱；（B） g-C3N4及不同In掺杂样品的FT-IR光谱；（C） g-C3N4和In10 mg-g-C3N4的C1s XPS光谱；（D） N1s XPS光谱；（E） In10 mg-g-C3N4的In3d XPS光谱

Fig.2 （A） XRD patterns of g-C3N4， In2 mg-g-C3N4， In5 mg-g-C3N4， and In10 mg-g-C3N4；（B） FT-IR spectra of g-C3N4 and different In-doped samples；（C） C1s XPS spectra of g-C3N4 and In10 mg-g-C3N4；（D） N1s XPS spectra；（E） In3d XPS spectra of In10 mg-g-C3N4

图3 In10 mg-g-C3N4、In5 mg-g-C3N4、In2 mg-g-C3N4及g-C3N4的光吸收特性及载流子迁移性能A.UV-Vis diffuse reflectance spectra （UV-Vis DRS） of g-C3N4， In2 mg-g-C3N4， In5 mg-g-C3N4， and In10 mg-g-C3N4； B.Corresponding Tauc plots （α is the absorption coefficient）； C.Mott-Schottky curves of In10 mg-g-C3N4 tested at frequencies of 500， 700 and 1000 Hz； D.Energy band alignment of g-C3N4 and different doped samples； E.Photoluminescence （PL） spectra of g-C3N4， In2 mg-g-C3N4， In5 mg-g-C3N4， and In10 mg-g-C3N4 （excitation wavelength λexcitation=365 nm， measured at room temperature）； F.Time-resolved PL spectra of In10 mg-g-C3N4， where τ1 and τ2 correspond to the carrier recombination processes from σ* to σ and from π* to π， respectively， and B is the corresponding ratio （excitation wavelength λexcitation=365 nm， measured at room temperature）

Fig.3 Photocatalytic properties and charge carrier migration of In10 mg-g-C3N4， In5 mg-g-C3N4， In2 mg-g-C3N4， and g-C3N4

图4 （A）不同CN光催化剂的H2O2生成时间曲线。实验条件：可见光照射（λ≥420 nm）、p（O2）=1.0325×105 Pa，T=303 K；（B） In10 mg-g-C3N4的H?O?生成循环性能；（C）不同条件下光催化剂性能对比（O2饱和、空气饱和、无IPA、暗态及无催化剂存在条件下）；（D）在O2饱和、氩气及加入p-BQ作为清除剂条件下的H2O2光催化生成性能

Fig.4 （A） H2O2 generation time curves for different CN photocatalysts. Experimental conditions： visible light irradiation （λ≥420 nm）， p（O2）=1.0325×105 Pa， T=303 K；（B） H2O2 generation cycling performance of In10 mg-g-C3N4；（C） Comparison of photocatalyst performance under different conditions （O2 saturation， air saturation， no IPA， dark state， and no catalyst）；（D） Photocatalytic H2O2 generation performance under O2 saturation， argon atmosphere， and in the presence of p-BQ as a scavenger

图5 H2O2光催化生成过程的示意图

Fig.5 Schematic diagram of the H2O2 photocatalytic generation process

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