窄带隙 β-CuFeO2铁电光催化剂性质及表面析氧反应特性

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.240031

摘要/Abstract

摘要：

铜铁矿（delafossite）型CuFeO₂具有窄带隙、良好稳定性被广泛用于光催化领域的研究，而其中心对称的层状结构使得光生载流子容易复合，限制了其光催化效果。 β-CuFeO₂是一种具有相稳定，窄带隙，强极化的本征铁电半导体，利用其内禀的铁电极化性质，构建光生电子空穴生成位点交替排列的［011］表面，在铁电内建电场作用下促进电荷分离，从而提升光催化性能。基于第一性原理计算，本文首先确定β-CuFeO₂具有热力学稳定性，磁基态为C型反铁磁，且带隙为1.37 eV的直接带隙半导体，理论铁电极化为83.466 μC/cm²，是良好的光催化剂载体。进一步地，以表面析氧反应（OER）为模型，通过构建非极化表面［100］、［010］和极化表面［001］、［011］研究铁电极化对OER的影响。结果表明，β-CuFeO₂的表面价带顶氧化还原电势大部分大于水氧化电势（1.23 eV），且极化表面更易形成。此外，在极化方向上，完全暴露Cu-O原子，Cu，Fe原子层交替排列的［011］表面最易吸附水分子且具有最优OER催化活性。对［011］表面OER决速步骤进行电子结构分析，发现在^*O中间体上具有2个电子口袋，反应生成^*OOH后消耗一个电子口袋，即空轨道上得到电子。这是［011］极化方向表面OER决速步骤的内在机理。本工作构建了β-CuFeO₂铁电半导体并通过理论模拟计算了其基本性质，构建了不同方向表面研究铁电极化对光催化OER活性的影响，将为铁电光催化剂设计提供理论依据。

关键词: β-CuFeO₂, 第一性原理计算, 密度泛函理论, 光催化, 析氧反应, 铁电极化

Abstract:

Delafossite CuFeO₂ is widely used in the field of photocatalysis due to its narrow band gap and easy availability， while the photogenerated carriers are easy to compound due to its centrosymmetric layered structure， limiting its photocatalytic effect. In view of this， this paper focuses on another configuration of CuFeO₂， namely β-CuFeO₂， which is an intrinsic ferroelectric semiconductor with phase stability， narrow band gap， and strong polarization. We construct the ［011］ surface with alternating arrangement of photogenerated electron and hole generation sites， which promotes charges separation under the action of ferroelectric built-in electric field to enhance the photocatalytic performance. Based on first-principles calculations， this study identified β-CuFeO₂ as a direct bandgap semiconductor with thermodynamic stability， a C-type antiferromagnetism in the magnetic ground state， and the bandgap size of 1.37 eV， with a theoretical ferroelectric polarization intensity of 83.46 μC/cm²， which is a good photocatalyst carrier. Further， using the surface oxygen precipitation reaction （OER） as a model， unpolarized direction surfaces ［100］，［010］ and polarized direction surfaces ［001］，［011］ were constructed to investigate the effect of ferroelectric polarization on the OER. The results show that the surface Valance Band Maximum （VBM） redox potential of β-CuFeO₂ is mostly more than the water oxidation potential （1.23 eV） and the polarized surface is easier to form. In addition， the ［011］ surface with fully exposed Cu-O atoms and alternating layers of Cu， Fe atoms in the polarization direction is the most susceptible to adsorption of water molecules and has the optimal OER catalytic activity. The electronic structure analysis of the rate-determining step for the OER on the ［011］ surface reveals that there are two electron pockets on the ^*O intermediate， and one electron pocket is consumed after the reaction to produce ^*OOH. This is the intrinsic mechanism of the OER rate-determining step on the polarization direction ［011］ surface. β?-CuFeO₂ ferroelectric semiconductor was constructed in this work and its basic properties were calculated by theoretical simulations， and different directions of surfaces were constructed to study the effect of ferroelectric polarization on the photocatalytic OER activity， which will provide a new perspective for the design of ferroelectric photocatalysts.

Key words: β?-CuFeO₂, First-principles calculation, DFT, Photocatalysts, Oxygen evolution reaction, Ferroelectric polarization

中图分类号:

O647

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图/表 16

图1 （A） β-CuFeO2体相结构构建示意图及（B） β-CuFeO2体相声子谱计算

Fig.1 （A） Schematic structure construction of β-CuFeO2 bulk phase and （B） β-CuFeO2 bulk phase phonon spectrum calculation

图2 （A） β-CuFeO2体相偏移与极化强度的关系及（B） β-CuFeO2极化与能量的关系

Fig.2 （A） The relationship between phase migration and polarization intensity of β-CuFeO2 and （B） the relationship between polarization and energy of β-CuFeO2

图3 （A）体相β-CuFeO2能带结构及（B） β-CuFeO2总态密度以及各个元素分波态密度

Fig.3 （A） Energy band structure of the bulk phase β-CuFeO2 and （B） total density of states of β-CuFeO2 and the partial wave state densityof each element

表1 β-CuFeO2不同U值下带隙以及带边位置

Table 1 Band gap and band edge position under different U values of β-CuFeO2

Method		Gap/eV	VBM/eV	CBM/eV
Hse06		1.37	-0.242	1.125
GGA+U	U_Fe=5 eV， U_Cu=8 eV	0.76	-0.235	0.521
	U_Fe=6 eV， U_Cu=8 eV	0.89	-0.247	0.639
	U_Fe=7 eV， U_Cu=8 eV	0.92	-0.247	0.668
	U_Fe=8 eV， U_Cu=8 eV	0.91	-0.238	0.671
	U_Fe=9 eV， U_Cu=8 eV	0.90	-0.223	0.675
	U_Fe=7 eV， U_Cu=6 eV	0.76	-0.238	0.517
	U_Fe=7 eV， U_Cu=7 eV	0.83	-0.221	0.614
	U_Fe=7 eV， U_Cu=9 eV	1.00	-0.226	0.773

图4 β-CuFeO2不同磁构型

Fig. 4 Different magnetic configurations of β-CuFeO2

表2 β-CuFeO2不同磁构型下结构参数、能量以及磁矩

Table 2 Structural parameters， energies， and magnetic moments in different magnetic configurations

Magnetic structure	Lattice parameters/?	Energy/eV	Mean magnetic moment （Fe）/μB
FM	a=5.376， b=6.245， c=5.384	-107.446	3.74
A_AFM	a=5.375， b=6.189， c=5.394	-108.426	3.54
C_AFM	a=5.353， b=6.164， c=5.380	-109.375	3.40

图5 基于DFT优化的［100］、［010］、［001］和［011］取向的β-CuFeO2表面在a方向示意图

Fig.5 The schematic diagrams of the a-direction of the β-CuFeO2 surfaces of ［100］，［010］，［001］ and ［011］ based on DFT optimized slab structures.

表3 β-CuFeO2不同取向表面的表面能大小和未弛豫表面Cu、Fe原子配位数

Table 3 Surface energy of differently oriented surfaces of β-CuFeO2 and the Cu， Fe atomic coordination number of the surface without structural optimization

Surfaces	$E c l e a v u n r e l a x$ /（J·m^-2）	$E r e l a x$ /（J·m^-2）	$E c l e a v r e l a x$ /（J·m^-2）	Coordination （unrelax）
Surfaces	$E c l e a v u n r e l a x$ /（J·m^-2）	$E r e l a x$ /（J·m^-2）	$E c l e a v r e l a x$ /（J·m^-2）	Cu	Fe
［100］	5.19	-1.24	3.95	2	2
［010］	4.89	-1.52	3.37	3	3
［001］	4.92	-2.71	2.20	3	3
［011］-2layerCu	3.84	-0.94	2.90	3，2	4
［011］-1layerCu	3.84	-0.86	2.97	2	3

表3 β-CuFeO2不同取向表面的表面能大小和未弛豫表面Cu、Fe原子配位数

Table 3 Surface energy of differently oriented surfaces of β-CuFeO2 and the Cu， Fe atomic coordination number of the surface without structural optimization

Surfaces	$E c l e a v u n r e l a x$ /（J·m^-2）	$E r e l a x$ /（J·m^-2）	$E c l e a v r e l a x$ /（J·m^-2）	Coordination （unrelax）
Surfaces	$E c l e a v u n r e l a x$ /（J·m^-2）	$E r e l a x$ /（J·m^-2）	$E c l e a v r e l a x$ /（J·m^-2）	Cu	Fe
［100］	5.19	-1.24	3.95	2	2
［010］	4.89	-1.52	3.37	3	3
［001］	4.92	-2.71	2.20	3	3
［011］-2layerCu	3.84	-0.94	2.90	3，2	4
［011］-1layerCu	3.84	-0.86	2.97	2	3

表4 β-CuFeO2不同取向表面的表层原子弛豫位移

Table 4 Relaxation displacements of surface atoms on differently oriented surfaces of β-CuFeO2

Surface	Coordination	$Δ$ $z$ /?	Surface	Coordination	$Δ$ $z$ /?
［100］	4Fe_2c->4c	0.722	［010］	4Fe_3c->3c	-0.032
	4Cu_2c->2c	0.112		2Cu_3c->2c	-0.381
	4O_2c->2c	-0.126 8		2Cu_3c->3c	0.215
	4O_2c->3c	-0.192		8O_3c->3c	-0.314
［001］	8Fe_3c->3c	0.005		8Cu_2c->2c	0.469
	8Cu_3c->3c	0.316	［011］-2layerCu	8O_4c->4c	-0.221
	8O_4c->4c	-0.264		8O_3c->3c	-0.550
	8O_4c->3c	-1.219		8Cu_2c->2c	0.555
			［011］-1layerCu	8O_4c->4c	-1.300
				8O_3c->3c	-0.517

表4 β-CuFeO2不同取向表面的表层原子弛豫位移

Table 4 Relaxation displacements of surface atoms on differently oriented surfaces of β-CuFeO2

Surface	Coordination	$Δ$ $z$ /?	Surface	Coordination	$Δ$ $z$ /?
［100］	4Fe_2c->4c	0.722	［010］	4Fe_3c->3c	-0.032
	4Cu_2c->2c	0.112		2Cu_3c->2c	-0.381
	4O_2c->2c	-0.126 8		2Cu_3c->3c	0.215
	4O_2c->3c	-0.192		8O_3c->3c	-0.314
［001］	8Fe_3c->3c	0.005		8Cu_2c->2c	0.469
	8Cu_3c->3c	0.316	［011］-2layerCu	8O_4c->4c	-0.221
	8O_4c->4c	-0.264		8O_3c->3c	-0.550
	8O_4c->3c	-1.219		8Cu_2c->2c	0.555
			［011］-1layerCu	8O_4c->4c	-1.300
				8O_3c->3c	-0.517

图6 ［100］、［010］、［001］和［011］取向表面表层原子态密度图

Fig.6 The surface atomic density of state in ［100］，［010］，［001］ and ［011］ oriented surfaces

图7 （A、B、C、D） β-CuFeO2 ［100］、［010］、［001］和［011］取向表面真空能级

Fig.7 （A， B， C， D） Vacuum level of the ［100］，［010］，［001］ and ［011］ β-CuFeO2 surfaces

图8 （A）［100］、［010］、［001］和［011］取向表面水吸附能；（B）表面水分子吸附示意图

Fig.8 （A） The water adsorption energy on the ［100］，［010］，［001］ and ［011］ oriented surfaces；（B） Diagram of adsorption of surface water

表5 β-CuFeO2不同取向表面的表层原子弛豫位移

Table 5 Relaxation displacements of surface atoms on differently oriented surfaces of β-CuFeO2

Surface	l_Cu—O/?	$Δ$ Z_Cu/?	l_H—O/?	$l O — H 1$ /?	$l O — H 2$ /?	θ/（°）
［100］	1.891	0.974	1.755	1.004	1.016	99.589
［010］	2.063	-0.039	1.834	0.997	0.992	104.666
［001］	2.340	0.182	1.906	0.973	0.988	107.153
［011］	1.902	1.079	1.504	0.973	1.047	109.004

表5 β-CuFeO2不同取向表面的表层原子弛豫位移

Table 5 Relaxation displacements of surface atoms on differently oriented surfaces of β-CuFeO2

Surface	l_Cu—O/?	$Δ$ Z_Cu/?	l_H—O/?	$l O — H 1$ /?	$l O — H 2$ /?	θ/（°）
［100］	1.891	0.974	1.755	1.004	1.016	99.589
［010］	2.063	-0.039	1.834	0.997	0.992	104.666
［001］	2.340	0.182	1.906	0.973	0.988	107.153
［011］	1.902	1.079	1.504	0.973	1.047	109.004

图9 ［100］、［010］、［001］和［011］表面上进行OER的自由能图

Fig.9 Free energy level diagrams of OER performed on the ［100］，［010］，［001］ and ［011］ surfaces

图10 4个不同取向*OH、*O和*OOH中间体侧视图

Fig.10 Side view *OH， *O， *OOH intermediates of of the four differently oriented surface

图11 （A）［011］表面OER决速步骤态密度图及（B）反应位点Cu3d轨道分波态密度

Fig.11 （A） Density of states of the rate-determining step for OER and （B） partial wave state density for the reaction site of Cu3d

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窄带隙 β-CuFeO₂铁电光催化剂性质及表面析氧反应特性

The Properties of Narrow Bandgap β-CuFeO₂ Ferroelectric Photocatalysts and Surface Oxygen Evolution Reaction Characteristics

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