非酶电化学传感器的构建及其在运动员尿酸检测中的应用

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.250176

摘要/Abstract

摘要：

以海藻为前驱体，铁盐为石墨化催化剂，通过热解法制备铁掺杂碳纳米片（Fe-BC），并将其修饰在丝网印刷电极（SPE）上构建新型非酶电化学传感器Fe-BC/SPE，用于运动员尿酸（UA）的检测。在该传感器中，Fe-BC纳米片作为活性层修饰在柔性SPE的表面，不需要额外修饰生物酶即可催化尿酸分解。本文利用差分脉冲伏安法（DPV）和循环伏安法（CV）对电化学传感器Fe-BC/SPE进行电化学表征和性能测试。研究结果表明：该传感器的线性检测范围为0.5~6.73 μmol/L，灵敏度为 0.1342 μA/（μmol·cm²）。 Fe-BC纳米片对UA具有较好的催化活性，所构建的新型电化学传感器可实现对运动员UA的快速、高灵敏检测。

关键词: 生物质碳, 电化学传感器, 尿酸, 高灵敏检测

Abstract:

Using seaweed as the precursor and iron salt as the graphitization catalyst， iron-doped carbon nanosheets （Fe-BC） were prepared via pyrolysis and modified onto a screen-printed electrode （SPE） to construct a novel non-enzymatic electrochemical sensor， Fe-BC/SPE， for the detection of uric acid （UA） in athletes. In this sensor， Fe-BC nanosheets serve as the active layer modified onto the surface of a flexible SPE， catalyzing the decomposition of UA without the need for additional enzyme modification. This paper utilizes differential pulse voltammetry （DPV） and cyclic voltammetry （CV） for the electrochemical characterization and performance testing of the electrochemical sensor Fe-BC/SPE. The research results indicate that the sensor exhibits a linear detection range of 0.5~6.73 μmol/L and a sensitivity of 0.1342 μA/（μmol·cm²）. Fe-BC nanosheets demonstrate good catalytic activity towards UA， and the constructed novel electrochemical sensor can achieve rapid and highly sensitive detection of UA in athletes.

Key words: Biomass carbon, Electrochemical sensors, Uric acid, High sensitivity detection

中图分类号:

O657

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图/表 10

图1 （A）海藻生物碳和（B）海藻生物碳掺杂铁（Fe-BC）的SEM图

Fig.1 SEM image of （A） algal biochar and （B） iron-doped algal biochar （Fe-BC）

图2 UA传感器在不同pH（pH=4.0~7.0）的0.01 mol/L PBS中加入5×10-4 mol/L UA时DPV曲线叠加图

Fig.2 DPV curve overlay of UA sensor with 5×10-4 mol/L UA added to 0.01 mol/L PBS at different pH levels （pH=4.0~7.0）

图3 （A） Nafion/Fe-BC/SPE在裸电极、无UA和5.0×10-4 mol/L UA的PBS中的DPV曲线；（B） UA在不同材料修饰电极上的DPV曲线叠加图

Fig.3 （A） DPV curves of Nafion/Fe-BC/SPE in PBS without UA and 5.0×10-4 mol/L UA；（B） Stacked DPV curves of UA on electrodes modified with different materials

图4 Nafion/Fe-BC/SPE在0.01 mol的PBS缓冲液（pH=7.0，含5.0×10-4 mol/L UA）中不同扫速的CV图

Fig. 4 CV plots of Nafion/Fe-BC/SPE at different scan rates in 0.01 mol PBS buffer （pH=7.0， containing 5.0×10-4 mol/L UA）

表1 数据拟合结果

Table 1 Data fitting results

v/（mV·s^-1）	I_p/μA	lg v	lg I_p
10	8.2	1.30	0.91
20	12.5	1.70	1.10
50	17.3	2.00	1.24
100	24.1	2.30	1.38
200	37.6	2.70	1.58

图5 Nafion/Fe-BC/SPE检测不同浓度UA（2.0×10-5~2.0×10-3 mol/L）的DPV曲线

Fig.5 DPV curves of Nafion/Fe-BC/SPE for detecting different concentrations of UA （2.0×10-5~2.0×10-3 mol/L）

图6 DPV峰电流与UA浓度之间的线性关系图

Fig.6 Linear relationship between DPV peak current and UA concentration

表2 不同电化学传感器检测UA的分析性能对比

Table 2 Comparison of analytical performance of UA detection by different electrochemical sensors

Sensing material	Performance analysis		Detection platform		Ref.
Sensing material	10⁶ Linear range/（mol·L^-1）	10⁶ Detection limit/（mol·L^-1）	Electrode	Non enzymatic type	Ref.
Nafion/Fe-BC/SPE	0.5~6.73	6.67	SPE	Yes	This work
Uricase/CeO_2-y/C/rGO/GCE	49.8~1 050.0	2.0	GCE	No	［13］
Uricase/Ni microdiscs/NiO/ITO	50~1 000	30.0	ITO/glass	No	［14］
Nanoporous RuO₂/Au	20~1 000	9.6	Au	Yes	［15］
Nafion/Uricase/NiO/Ni	1~900	1.0	Ni wire	No	［16］

图7 5.0×10-4 mol/L UA、UA+AA+DA的CV曲线对比图

Fig.7 Comparison of CV curves of 5.0×10-4 mol/L UA and UA+AA+DA

表3 实际血清样品中尿酸的检测结果（n=3）

Table 3 Uric acid detection results in actual serum samples （n=3）

Sample	Sensor detection value/（μmol·L^-1）	Test kit detection value/（μmol·L^-1）	Relative error/%
S1	325.6±4.2	318.4±3.8	2.26
S2	358.2±5.1	365.7±4.5	2.05
S3	297.8±3.5	302.1±3.2	1.42

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