钠离子电池用生物质基硬碳的研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.230364

摘要/Abstract

摘要：

生物质基硬碳具有原材料资源丰富、可持续、成本低和储钠容量高等特点，是钠离子电池的理想负极材料。生物质基硬碳材料的微结构是决定钠离子存储性能的关键。本综述回顾了硬碳负极对钠离子存储机理的研究现状。从生物质原料的角度，分类总结了高性能生物质基硬碳材料的制备方法。探讨了生物质基硬碳结构的调控与钠离子存储性能提升的关系，对钠离子电池用生物质基硬碳负极材料的研究方向进行了展望。

关键词: 硬碳, 生物质, 钠离子电池, 负极材料

Abstract:

Biomass-derived hard carbon has advantages of abundant raw-material resources， sustainability， low cost， and high sodium storage capacity， making it an ideal anode material for sodium-ion batteries （SIBs）. The microstructure of biomass-derived hard carbon materials is one of the key factors to influence the sodium-ion storage performance. This review summarizes the research status on the mechanism of biomass-derived hard carbon anodes for sodium-ion storage. Preparation methods for the high-performance biomass-derived hard carbon anodes were summarized from the point of views of biomass sources. The relationship between structural regulation and the sodium-ion storage enhancement was discussed. Last but not the least， future research directions were prospected for developing high-performance biomass-derived hard carbon anodes for SIBs.

Key words: Hard carbon, Biomass, Sodium-ion battery, Anode material

中图分类号:

O646

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图/表 9

图1 石墨烯、硬碳、软碳和石墨的（a）局部结构示意图和（b）钠离子半电池二次循环时的典型电压-电荷曲线［22］

Fig.1 （a） Schematic representation of the local architectures，（b） typical voltage-charge profiles at second cycle in sodium half-cell of graphene， hard carbon， soft carbon and graphite［22］

图2 拟定的钠储存模型总结［25］

Fig.2 Summary of the proposed sodium storage models［25］

图3 木材的层次结构示意图［40］

Fig.3 Schematic diagram of the timber hierarchy［40］

图4 （a）干燥叶片碳化前后的图像；（b）炭化叶片截面的SEM图像；（c）放大碳纳米片在海绵层中的SEM图像［41］；（d）木块和（e）两个切割方向的木板的图像；（f）平行切割和（g）垂直切割的俯视SEM图［42］

Fig.4 （a） Digital pictures of a dried leaf before and after carbonization；（b） SEM image of the cross-section of the carbonized leaf；（c） Magnified SEM image of the carbon nanosheet in the sponge layer［41］； Digital images of （d） a wood block and （e） wood slabs cut through two directions； Top-viewed SEM images of （f） parallel cutting wood slabs and （g） vertical cutting wood slabs［42］

图5 榛子壳衍生的HCs的不同合成路线的方案［51］

Fig.5 Scheme of the different synthetic routes for hazelnut shell-derived HCs［51］

图6 RHHC-1100、RHHC-1300和RHHC-1500的（a）XRD谱图；（b）拉曼光谱；（c-e）HRTEM图像和SAED图像［45］；（f） LS碳的钠存储示意图［64］

Fig.6 （a） XRD patterns of RHHC-1100， RHHC-1300 and RHHC-1500；（b） Raman spectra；（c-e） HRTEM images and SAED image［45］；（f） Schematic illustration of the sodium storage mechanism for LS carbon［64］

图7 MCMS-K的（a-c）FESEM图像，（d）粒径分布［71］；（e）不同温度下HCTs的XRD图谱，（f）1600HCTs的SEM图像［72］；（g）SiO2@LCU前体和（h）ENMC的SEM图像；（i）ENMC的TEM图像［76］

Fig.7 （a-c） FESEM images，（d） particle size distribution of MCMS-K［71］；（e） The XRD patterns of HCTs under different temperatures，（f） SEM image of 1600HCTs［72］； SEM images of （g） SiO2@LCU precursor and （h） ENMC；（i） TEM image of ENMC［76］

图8 （a） CCNs-600的SEM图像和相应的能量色散X射线谱仪（EDS）元素分布图像；（b）CNN的XPS图谱；（c、d）CCNs-600的N1s光谱和O1s光谱［82］

Fig.8 （a） SEM image and the corresponding Energy Dispersive Spectrometer （EDS） elemental mapping images of CCNs-600；（b） XPS map of CCN；（c， d） The corresponding N1s and O1s spectra for CCNs-600［82］

表1 典型生物质基硬碳材料的电化学性能汇总

Table 1 Summary of electrochemical performances of typical biomass-derived hard carbon materials

Precursor	Synthetic method	Carbonization temperature/℃	Capacity/（mA·h·g^-1）	ICE/%	Rate capability	Cycle number	Cyclability/（mA·h·g^-1）	Ref.
Platanus flosses	One-step carbonization	1 300	324.6（0.02 A/g）	80	244/0.2 A/g	100	258（79.6%）	［34］
Cherry petals	One-step carbonization	1 000	310.1（0.02 A/g）	67.3	25/1 A/g	500	131.5（89.8%）	［35］
Oak leaves	One-step carbonization	1 000	360（0.02 A/g）	74.8	270/0.04 A/g	200	243（90%）	［41］
Bamboo	Acid pre-treatment and two-step carbonization	1 300	348.5（0.03 A/g）	84.1	333/0.05 A/g	500	300（91.6%）	［43］
Walnut shell	One-step carbonization	1 000	257（0.05 A/g）	71	48/2 A/g	300	170（70.8%）	［44］
Rice husk	Acid pre-treatment	1 300	372（0.025 A/g）	66	265/0.5 A/g	100	346（93%）	［45］
Pomelo peels	H₃PO₄ activation and one-step carbonization	700	314.5（0.05 A/g）	27	71/5 A/g	220	181（99.3%）	［46］
Navel orange peel	Hydrothermal treatment and one-step carbonization	1 300	337（0.1 A/g）	63	328/0.1 A/g	500	234（98.7%）	［47］
Hazelnut shells	Simple water washing	1 100	275（0.02 A/g）	79.4	233/0.03 A/g	250	244（88.83%）	［51］
Wine corks	Acid pre-treatment and two-step carbonization	1 600	358（0.03 A/g）	81	——	200	312（87%）	［55］
Lotus stems	One-step carbonization	1 400	351（0.1 A/g）	70	150/0.5 A/g	450	330（94.2%）	［64］
Kapok fibers	Hydrothermal treatment and activation	1 600	299.7（0.1 A/g）	90	358/0.5 A/g	100	267.9（89.4%）	［72］
Chitin powder	Acid pre-treatment and synthetic method	600	360（0.05 A/g）	47	320/0.05 A/g	10 000	——	［82］
Durian shell	KOH activation and	600	247.9（0.05 A/g）	56.02	345/1 A/g	200	——	［84］
Microcrystallinecellulos	Ice-assisted ball milling method	1000	122.3（1 A/g）	39.5	——	2 000	80（65.4%）	［86］
Tissue	Two-step carbonization	1 300	338（0.02 A/g）	91.2	170/2 A/g	1 000	286.5（93%）	［87］

表1 典型生物质基硬碳材料的电化学性能汇总

Table 1 Summary of electrochemical performances of typical biomass-derived hard carbon materials

Precursor	Synthetic method	Carbonization temperature/℃	Capacity/（mA·h·g^-1）	ICE/%	Rate capability	Cycle number	Cyclability/（mA·h·g^-1）	Ref.
Platanus flosses	One-step carbonization	1 300	324.6（0.02 A/g）	80	244/0.2 A/g	100	258（79.6%）	［34］
Cherry petals	One-step carbonization	1 000	310.1（0.02 A/g）	67.3	25/1 A/g	500	131.5（89.8%）	［35］
Oak leaves	One-step carbonization	1 000	360（0.02 A/g）	74.8	270/0.04 A/g	200	243（90%）	［41］
Bamboo	Acid pre-treatment and two-step carbonization	1 300	348.5（0.03 A/g）	84.1	333/0.05 A/g	500	300（91.6%）	［43］
Walnut shell	One-step carbonization	1 000	257（0.05 A/g）	71	48/2 A/g	300	170（70.8%）	［44］
Rice husk	Acid pre-treatment	1 300	372（0.025 A/g）	66	265/0.5 A/g	100	346（93%）	［45］
Pomelo peels	H₃PO₄ activation and one-step carbonization	700	314.5（0.05 A/g）	27	71/5 A/g	220	181（99.3%）	［46］
Navel orange peel	Hydrothermal treatment and one-step carbonization	1 300	337（0.1 A/g）	63	328/0.1 A/g	500	234（98.7%）	［47］
Hazelnut shells	Simple water washing	1 100	275（0.02 A/g）	79.4	233/0.03 A/g	250	244（88.83%）	［51］
Wine corks	Acid pre-treatment and two-step carbonization	1 600	358（0.03 A/g）	81	——	200	312（87%）	［55］
Lotus stems	One-step carbonization	1 400	351（0.1 A/g）	70	150/0.5 A/g	450	330（94.2%）	［64］
Kapok fibers	Hydrothermal treatment and activation	1 600	299.7（0.1 A/g）	90	358/0.5 A/g	100	267.9（89.4%）	［72］
Chitin powder	Acid pre-treatment and synthetic method	600	360（0.05 A/g）	47	320/0.05 A/g	10 000	——	［82］
Durian shell	KOH activation and	600	247.9（0.05 A/g）	56.02	345/1 A/g	200	——	［84］
Microcrystallinecellulos	Ice-assisted ball milling method	1000	122.3（1 A/g）	39.5	——	2 000	80（65.4%）	［86］
Tissue	Two-step carbonization	1 300	338（0.02 A/g）	91.2	170/2 A/g	1 000	286.5（93%）	［87］

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