Cr3+掺杂的宽带近红外荧光粉研究进展

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.230288

摘要/Abstract

摘要：

荧光转换型近红外发光二极管（NIR pc-LED）具有体积小、谱带宽和峰位易调谐等优点，是新一代NIR光源发展的前沿，其关键在于研发可被蓝光有效激发的高效率宽带近红外荧光粉。面向广泛研究的Cr³⁺激活近红外发光材料，本文综述了发射峰在800~900 nm波段材料发展现状。基于磷酸盐、硼酸盐和硅锗酸盐等体系，阐述了其结构特征与近红外发光峰位、谱带宽度的关系，以及采用工艺优化、组分调节和共掺杂等方法调控近红外发光效率、热稳定性能的效果。

关键词: 近红外荧光粉, 800~900 nm, Cr³⁺, Yb³⁺, 磷酸盐, 硼酸盐, 硅锗酸盐

Abstract:

Near-infrared phosphor-converted light-emitting diodes （NIR pc-LEDs） are expected to be the next-generation NIR light sources， with the advantages of small size， broad bandwidth， and easy tuning of emission peaks. The key for NIR pc-LEDs is to develop highly efficient broadband NIR phosphors that can be effectively excited by blue light. Cr³⁺-activated NIR phosphors have been widely studied， and this paper reviews the development of Cr³⁺-doped NIR phosphors peaked at 800~900 nm. Based on phosphates， pyroxenes， and other systems， the relationships between the structure and the emission peak and bandwidth are summarized. Furthermore， to enhance the NIR performance， strategies of synthesis technology optimization， components design， and co-doping sensitizers are discussed in detail.

Key words: Near-infrared phosphors, 800~900 nm, Cr³⁺, Yb³⁺, Phosphates, Borates, Pyroxenes

中图分类号:

O644

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图/表 9

表1 磷酸盐、硼酸盐、硅锗酸盐和其它体系的激发（λex）和发射（λem）峰位、半高宽、内量子效率、外量子效率以及热稳定性 (Continued from previous page)

Table 1 λex， λem， FWHM， IQE， EQE and I423 K/I298 K of phosphates， borates， pyroxenes and other phosphors

Phosphors	λ_ex/nm	λ_em/nm	FWHM/nm	IQE/%	EQE/%	I_{423 K}/I_{298 K} （%）	Ref.
KAlP₂O₇∶Cr³⁺	450	790	120	78.9	31.1	77	［18］
NaAlP₂O₇∶Cr³⁺	450	790	121	49.7	14.6	80.6	［20］
NaGaP₂O₇∶Cr³⁺	460	793	115	56.4	25.89	85.45	［16］
KGaP₂O₇∶Cr³⁺	455	815	125	55.8	36.6	68	［23］
KGaP₂O₇∶Cr³⁺	460	815	127	74.4	33.3	56	［19］
LiGaP₂O₇∶Cr³⁺	452	846	168	47.8	28.3	~23	［13］
LiInP₂O₇∶Cr³⁺	460	860	165	19.5	9.36	~22	［15］
NaInP₂O₇∶Cr³⁺	480	870	150	28.2	14.05	20	［17］
KScP₂O₇∶Cr³⁺	470	870	153	/	/	~13	［23］
KInP₂O₇∶Cr³⁺	473	880	163	/	/	40	［23］
LiScP₂O₇∶Cr³⁺	470	~880	170	38	20	~20	［14］
KLuP₂O₇∶Cr³⁺	480	900	178	/	/	5	［23］
NaScP₂O₇∶Cr³⁺	472	910	200	14.9	/	/	［21］
ScBO₃∶Cr³⁺	460	800	120	65	/	49	［25］
InBO₃∶ Cr³⁺	480	820	138	62	/	55	［26］
CeSc₃（BO₃）₄∶Cr³⁺	471	822	/	65.8	16.05	/	［31］
Lu_0.2Sc_0.8BO₃∶Cr³⁺	463	830	155	26.1	/	27.90	［24］
Y_0.57La_0.72Sc_2.71（BO₃）₄∶Cr³⁺	466	850	172	41.1	/	~21	［27］
LaSc_2.4Ga_0.6（BO₃）₄∶Cr³⁺	460	850	~180	52.12	/	55.35	［28］
LaSc₃（BO₃）₄∶Cr³⁺	460	871	~180	23.29	/	30.2	［28］
LaSc_2.5Y_0.5（BO₃）₄∶Cr³⁺	467	876	~200	29.7	/	~59	［29］
LaSc_1.2Ca_0.9Si_0.9（BO₃）₄∶Cr³⁺	469	880	~200	/	/	52.68	［30］
CaMgSi₂O₆∶Cr³⁺	455	~800	~150	77.50	21.60	~92	［36］
LiInSi₂O₆∶Cr³⁺	460	840	143	75	-	~77	［33］
Mg₂Ge₂O₆∶Cr³⁺	454	844	~172	65.4	28.5	~33	［41］
CaMgGe₂O₆∶Cr³⁺	450	845	160	84	30	＞50	［43］
LiScSi₂O₆∶Cr³⁺	460	845	156	64.4	33.4	75	［34］
NaScSi₂O₆∶Cr³⁺	480	860	149	22.2	10.2	69	［34］
（Mg_0.6Li_0.4）（Mg_0.6Sc_0.4）Ge₂O₆∶Cr³⁺	460	874	~182	66.6	31.5	~42	［41］
Li（Ga_0.24Sc_0.7）Ge₂O₆∶6%Cr³⁺	470	875	192	70.6	47.9	32	［44］
NaSc（Si_1.8Ge_0.2）O₆∶Cr³⁺	470	~875	/	/	/	60	［45］
LiInGe₂O₆∶Cr³⁺	460	880	172	81.2	39.8	~30	［37］
LiIn（Si_0.7Ge_1.3）O₆∶Cr³⁺	470	881	185	/	/	~32	［42］
LiScGe₂O₆∶Cr³⁺	480	886	160	72.6	39.9	＜41.9	［38］
NaScGe₂O₆∶Cr³⁺	490	895	162	40.22	/	~20.5	［39］
NaInGe₂O₆∶Cr³⁺	480	900	173	34	/	~25	［40］
CaScAlSiO₆∶Cr³⁺	460	950	205	21	/	~28	［35］
CaSc_0.85Al_1.15SiO₆∶Cr³⁺	460	950	/	30	9	~52	［35］
GaTaO₄∶Cr³⁺	460	840	140	91.2	31.3	60	［47］
ScF₃∶Cr³⁺	468	853	140	45	/	85.5	［48］
Ca₂LaZr₂Ga_2.8Al_0.2O₁₂∶Cr³⁺	450	820	160	58.3	23.5	64	［49］
La₂MgZrO₆∶Cr³⁺	460	825	210	~58	/	/	［50］

表1 磷酸盐、硼酸盐、硅锗酸盐和其它体系的激发（λex）和发射（λem）峰位、半高宽、内量子效率、外量子效率以及热稳定性 (Continued from previous page)

Table 1 λex， λem， FWHM， IQE， EQE and I423 K/I298 K of phosphates， borates， pyroxenes and other phosphors

Phosphors	λ_ex/nm	λ_em/nm	FWHM/nm	IQE/%	EQE/%	I_{423 K}/I_{298 K} （%）	Ref.
KAlP₂O₇∶Cr³⁺	450	790	120	78.9	31.1	77	［18］
NaAlP₂O₇∶Cr³⁺	450	790	121	49.7	14.6	80.6	［20］
NaGaP₂O₇∶Cr³⁺	460	793	115	56.4	25.89	85.45	［16］
KGaP₂O₇∶Cr³⁺	455	815	125	55.8	36.6	68	［23］
KGaP₂O₇∶Cr³⁺	460	815	127	74.4	33.3	56	［19］
LiGaP₂O₇∶Cr³⁺	452	846	168	47.8	28.3	~23	［13］
LiInP₂O₇∶Cr³⁺	460	860	165	19.5	9.36	~22	［15］
NaInP₂O₇∶Cr³⁺	480	870	150	28.2	14.05	20	［17］
KScP₂O₇∶Cr³⁺	470	870	153	/	/	~13	［23］
KInP₂O₇∶Cr³⁺	473	880	163	/	/	40	［23］
LiScP₂O₇∶Cr³⁺	470	~880	170	38	20	~20	［14］
KLuP₂O₇∶Cr³⁺	480	900	178	/	/	5	［23］
NaScP₂O₇∶Cr³⁺	472	910	200	14.9	/	/	［21］
ScBO₃∶Cr³⁺	460	800	120	65	/	49	［25］
InBO₃∶ Cr³⁺	480	820	138	62	/	55	［26］
CeSc₃（BO₃）₄∶Cr³⁺	471	822	/	65.8	16.05	/	［31］
Lu_0.2Sc_0.8BO₃∶Cr³⁺	463	830	155	26.1	/	27.90	［24］
Y_0.57La_0.72Sc_2.71（BO₃）₄∶Cr³⁺	466	850	172	41.1	/	~21	［27］
LaSc_2.4Ga_0.6（BO₃）₄∶Cr³⁺	460	850	~180	52.12	/	55.35	［28］
LaSc₃（BO₃）₄∶Cr³⁺	460	871	~180	23.29	/	30.2	［28］
LaSc_2.5Y_0.5（BO₃）₄∶Cr³⁺	467	876	~200	29.7	/	~59	［29］
LaSc_1.2Ca_0.9Si_0.9（BO₃）₄∶Cr³⁺	469	880	~200	/	/	52.68	［30］
CaMgSi₂O₆∶Cr³⁺	455	~800	~150	77.50	21.60	~92	［36］
LiInSi₂O₆∶Cr³⁺	460	840	143	75	-	~77	［33］
Mg₂Ge₂O₆∶Cr³⁺	454	844	~172	65.4	28.5	~33	［41］
CaMgGe₂O₆∶Cr³⁺	450	845	160	84	30	＞50	［43］
LiScSi₂O₆∶Cr³⁺	460	845	156	64.4	33.4	75	［34］
NaScSi₂O₆∶Cr³⁺	480	860	149	22.2	10.2	69	［34］
（Mg_0.6Li_0.4）（Mg_0.6Sc_0.4）Ge₂O₆∶Cr³⁺	460	874	~182	66.6	31.5	~42	［41］
Li（Ga_0.24Sc_0.7）Ge₂O₆∶6%Cr³⁺	470	875	192	70.6	47.9	32	［44］
NaSc（Si_1.8Ge_0.2）O₆∶Cr³⁺	470	~875	/	/	/	60	［45］
LiInGe₂O₆∶Cr³⁺	460	880	172	81.2	39.8	~30	［37］
LiIn（Si_0.7Ge_1.3）O₆∶Cr³⁺	470	881	185	/	/	~32	［42］
LiScGe₂O₆∶Cr³⁺	480	886	160	72.6	39.9	＜41.9	［38］
NaScGe₂O₆∶Cr³⁺	490	895	162	40.22	/	~20.5	［39］
NaInGe₂O₆∶Cr³⁺	480	900	173	34	/	~25	［40］
CaScAlSiO₆∶Cr³⁺	460	950	205	21	/	~28	［35］
CaSc_0.85Al_1.15SiO₆∶Cr³⁺	460	950	/	30	9	~52	［35］
GaTaO₄∶Cr³⁺	460	840	140	91.2	31.3	60	［47］
ScF₃∶Cr³⁺	468	853	140	45	/	85.5	［48］
Ca₂LaZr₂Ga_2.8Al_0.2O₁₂∶Cr³⁺	450	820	160	58.3	23.5	64	［49］
La₂MgZrO₆∶Cr³⁺	460	825	210	~58	/	/	［50］

图1 LiGaP2O7∶Cr3+的（A）晶体结构和（B）激发和发射光谱图［13］。（C） ALnP2O7∶Cr3+（A=Li，Na，K；Ln=Al，Ga，Sc，In）材料体系的近红外发光性能雷达图（发射峰，FWHM，IQE，I423 K/I298 K）［13-20］

Fig.1 （A） Crystal structure and （B） photoluminescence excitation （PLE） and photoluminescence （PL） spectra of LiGaP2O7∶Cr3+［13］. （C） Radar graph （Emission peak， FWHM， IQE， I423 K/I298 K） of ALnP2O7∶Cr3+ （A=Li， Na， K； Ln=Al， Ga， Sc， In）［13-20］

图2 Lu/ScBO3∶Cr3+的（A）晶体结构和（B）激发和发射光谱图［24］； LaSc3（BO3）4∶Cr3+的（C）晶体结构和（D）激发和发射光谱图［28］

Fig.2 （A） Crystal structure and （B） PLE and PL spectra of Lu/ScBO3∶Cr3+［24］；（C） Crystal structure and （D） PLE and PL spectra of LaSc3（BO3）4∶Cr3+［28］

图3 XBO3（X=Sc， In， Lu）和ALn3（BO3）4∶Cr3+（A=Y， La； Ln=Sc， Y， Ga）材料体系的近红外发光性能雷达图（发射峰，FWHM，IQE，I423 K/I298 K）［24-29］

Fig.3 Radar graph （Emission peak， FWHM， IQE， I423 K/I298 K） of XBO3 （X=Sc， In， Lu） and ALn3（BO3）4∶Cr3+ （A=Y， La； Ln=Sc， Y， Ga）［24-29］

图4 LiScSi2O6∶Cr3+的（A）晶体结构和（B）激发和发射光谱图［32］； LiInGe2O6∶Cr3+的（C）晶体结构图和（D）激发和发射光谱图［37］；（E） ALn（Si，Ge）2O6∶Cr3+（A=Li，Na，Ca，Mg； Ln=In，Sc，Mg）材料体系的近红外发光性能雷达图（发射峰，FWHM，IQE，I423 K/I298 K）［33-41］

Fig.4 （A） Crystal structure and （B） PLE and PL spectra of LiScSi2O6∶Cr3+［32］；（C） Crystal structure and （D） PLE and PL spectra of LiInGe2O6∶Cr3+［37］；（E） Radar graph （Emission peak， FWHM， IQE， I423 K/I298 K） of ALn（Si，Ge）2O6∶Cr3+ （A=Li， Na， Ca， Mg； Ln=In， Sc， Mg）［33-41］

图5 GaTaO4∶Cr3+的（A）晶体结构和（B）激发和发射光谱图［47］； ScF3∶Cr3+的（C）晶体结构和（D）激发和发射光谱图［48］； Ca2LaZr2Ga2.8Al0.2O12∶Cr3+的（E）晶体结构和（F）激发和发射光谱图［49］

Fig.5 （A） Crystal structure and （B） PL and PLE spectra of GaTaO4∶Cr3+［47］；（C） Crystal structure and （D） PL and PLE spectra of ScF3∶Cr3+［48］；（E） Crystal structure and （F） PL and PLE spectra of Ca2LaZr2Ga2.8Al0.2O12∶Cr3+［49］

图6 （A）LiScSi2O6∶10%Cr3+，y%（质量分数）Li2CO3的相对PL强度，插图是LiScSi2O6∶10%Cr3+在不同助熔剂下的发射光谱［34］；（B） LiScSi2O6∶Cr3+和NaScSi2O6∶Cr3+在加和不加助熔剂时在不同温度下的相对PL强度［34］；（C） Mg4Ta2O9∶3%Cr3+和Mg4Ta2O9∶3%Cr3+，M+（M=K、Na和 Li）的荧光光谱图，插图是光谱强度以及EQE对比［51］；（D） Mg4Ta2O9、Mg4Ta2O9∶3%Cr3+和Mg4Ta2O9∶3%Cr3+，M+（M=K， Na和 Li）的漫反射光谱［51］；（E） LiGaP2O7∶Cr3+在空气和5%H2气氛下的PL强度［13］；（F） LiGaP2O7∶Cr3+在不同烧结时间下的PL强度［13］

Fig.6 （A） Relative PL intensities of LiScSi2O6∶10%Cr3+，y% （mass percent） Li2CO3. The inset shows relative PL intensities of the LiScSi2O6∶10%Cr3+ with different fluxes［34］?；（B） Relative PL intensities of LiScSi2O6∶Cr3+ and NaScSi2O6∶Cr3+ at different temperatures with and without fluxes［34］；（C） PL spectra of Mg4Ta2O9∶3%Cr3+ and Mg4Ta2O9∶3%Cr3+，M+ （M=K， Na， and Li）. The inset shows relative PL intensities and EQE［51］?；（D） Diffuse reflectance spectra of Mg4Ta2O9， Mg4Ta2O9∶3%Cr3+ and Mg4Ta2O9∶3%Cr3+，M+ （M=K， Na， and Li）［51］；（E） PL intensities for LiGaP2O7∶Cr3+ in air and 5% H2 atmosphere［13］?；（F） PL intensities for LiGaP2O7∶Cr3+ at different sintering times［13］

图7 （A） LiScP2O7和LiGaP2O7的带隙示意图；（B） LiScP2O7∶Cr3+和LiGaP2O7∶Cr3+的温度相关性积分强度和基于阿伦尼乌斯公式的拟合曲线［13］；（C） CaScAlSiO6和CaMgSi2O6的晶体结构图［46］；（D）通过DFT计算得到的CaScAlSiO6 4种相对稳定的局部结构的总能量［46］；（E）不同温度下CaSc0.995－x MgAl1－x Si1+x O6∶0.5%Cr3+（x=0，0.25，0.8，0.995）的积分发射强度［46］；（F） Ga3+取代Sc3+的晶格变化示意图［28］。（G） Cr3+的Tanabe-Sugano图［28］；（H） LaSc2.93－y Ga y （BO3）4∶0.07Cr3+ （0≤y≤1.5）的Cr3+的发光强度和发射峰位［28］

Fig.7 （A） Schematic diagrams of the bandgaps of the LiScP2O7 and LiGaP2O7 host；（B） Temperature-dependent integrated PL intensity and the fitting curves based on Arrhenius formula of LiScP2O7∶Cr3+ and LiGaP2O7∶Cr3+［13］；（C） Crystal structures of CaScAlSiO6 and CaMgSi2O6［46］；（D） The relative total energies of four types of the stable local structures of CaScAlSiO6 calculated by DFT［46］；（E） Integrated emission intensities of CaSc0.995－x MgAl1－x Si1+x O6∶0.5%Cr3+ （x=0， 0.25， 0.8， 0.995） at different temperatures［46］?；（F） Schematic diagrams of Ga3+ replacing Sc3+［28］；（G） Tanabe-Sugano diagram of Cr3+［28］；（H） The emission intensities and peak wavelengths of LaSc2.93－y Ga y （BO3）4∶0.07Cr3+ （0≤y≤1.5）［28］

图8 （A） Cr3+到Yb3+的能量传递能级图［52］；（B） LiGaP2O7∶12%Cr3+和LiGaP2O7∶12%Cr3+，3.5%Yb3+的发射谱［52］；（C）不同Yb3+掺杂浓度的Lu0.2Sc0.8BO3∶Cr3+，Yb3+荧光粉的Cr3+和Yb3+发射强度和Yb3+/Cr3+的比值［24］；（D）LiScSi2O6∶6%Cr3+，14%Yb3+和LiScSi2O6∶6%Cr3+的归一化积分强度和基于阿伦尼乌斯公式的拟合曲线［32］

Fig.8 （A） Energy-level diagram and energy transfer process form Cr3+ to Yb3+［52］；（B） PL spectra of LiGaP2O7∶12%Cr3+ and LiGaP2O7∶12%Cr3+，3.5%Yb3+［52］；（C） PL intensities of Cr3+ and Yb3+ in Lu0.2Sc0.8BO3∶Cr3+，yYb3+ and the ratio of Yb3+/Cr3+［24］；（D） Normalized integrated intensities of LiScSi2O6∶6%Cr3+，14%Yb3+ and LiScSi2O6∶6%Cr3+ and fitting curve based on Arrhenius formula［32］

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Cr³⁺掺杂的宽带近红外荧光粉研究进展

Progress on Cr³⁺-Doped Broadband Near-Infrared Phosphors

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