单原子分散的Ir-N-C燃料电池阳极抗中毒催化剂

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.210477

摘要/Abstract

摘要：

燃料电池的阳极抗中毒研究是重要课题，探索具有超高质量活性和抗CO毒化的阳极催化剂具有显著的科学意义和应用价值。本文成功制备了Ir原子级别分散在N掺杂碳的载体上的新催化剂，并且发现该Ir-N-C对甲酸具有良好的电催化氧化性能，其质量比活性为商业Pd/C的48倍。组装了燃料电池单电池进行测试，结果显示，Ir-N-C催化剂在单电池中的质量比功率密度高达281 mW/mg，较商业Pd/C催化剂提升了3倍。同时，Ir-N-C对CO毒化的耐受性大大增强，经过14000 s的长期测试后，其活性仅衰减68%，优于商业Pd/C催化剂（衰减85%）。并且，该催化剂能够简单有效的大批量制备，为单原子催化剂的大批量制备提供了新思路。

关键词: 燃料电池, 单原子催化剂, 抗CO毒化, 大批量制备

Abstract:

The anti-poisoning behavior of the anode catalyst， especially the tolerance to CO， is of vital importance for the widespread application of fuel cells. Herein， we successfully synthesize an Ir based catalyst in atomic dispersion. The Ir-N-C catalyst has excellent electrocatalytic performance for formic acid oxidation， which represents the mass activity that is 48 times of the commercial Pd/C. In a single cell， the Ir-N-C catalyst represents a mass specific power density at 281 mW/mg， which is 3 times higher than of the Pd/C catalyst. Furthermore， the Ir-N-C catalysts show amazing CO anti-poisoning performance. After a long-term test of 14000 s， its activity only decays by 68%， which is much better than commercial Pd/C catalysts （85%）. In addition， the catalyst can be easily prepared， which provides a new path for the large-scale preparation of single-atom catalysts.

Key words: Fuel cell, Single-atom catalyst, CO anti-poisoning, Large-scale preparation

中图分类号:

O646

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图/表 6

图1 Ir-N-C催化剂制备工艺流程图

Fig.1 Schematic of Ir-N-C catalysts

图2 （A） Ir-N-C透射电子显微镜图片；（B） Ir-N-C像差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图片；（C－F） Ir-N-C中各元素的能量色散谱元素映射

Fig.2 （A） TEM for the Ir-N-C，（B） The HAADF-STEM image of Ir-N-C，（C－F） Energy-dispersive X?ray elemental mapping of Ir-N-C

图3 （A） Ir-N-C的CV曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH溶液，扫速为20 mV/s。（B）商业Pd/C的CV曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH溶液，扫速为20 mV/s。（C） Ir-C的CV曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4溶液，扫速为20 mV/s。（D） Ir-C的CV曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH溶液，扫速为20 mV/s

Fig.3 （A） CV curve for the Ir-N-C，（B） commercial Pd/C，（C） CV curve for the Ir-C in 0.1 mol/L HClO4 solution， and the sweep rate is 20 mV/s，（D） Ir-C in 0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH solution， and the sweep rate is 20 mV/s

图4 不同阳极催化剂在30 ℃时的DFAFC电池性能图

Fig.4 Single cell test results for Ir-N-C and Pd/C at 30 ℃

图5 Ir-N-C 和Pd/C催化剂的稳定性测试对比

Fig.5 Stability tests for the CV cycling between Ir-N-C and Pd/C

图6 （A） Ir-N-C的i-t曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH溶液，扫速为20 mV/s。（B）商业Pd/C的i-t曲线，电解液为0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH溶液，扫速为20 mV/s

Fig.6 （A） The i-t curve of Ir-N-C and （B） commercial Pd/C in the electrolyte is 0.1 mol/L HClO4/0.5 mol/L HCOOH solution， and the sweep rate is 20 mV/s

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