手性配体结构对红光准二维钙钛矿圆偏振电致发光性能的影响

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.250068

摘要/Abstract

摘要：

圆偏振电致发光二极管（CP-LEDs）在三维显示、生物传感等领域具有广阔应用前景。然而，基于手性钙钛矿的CP-LEDs研究主要集中在绿光波段，红光器件的开发仍面临挑战。本文以手性准二维钙钛矿作为发光层材料，通过引入空间位阻不同的2种手性配体R-（+）-α-苯甲基碘化铵（R-MBAI）和R-（+）-β-甲基苯乙基碘化铵（R-MPEAI），系统研究了配体结构对钙钛矿薄膜形貌、光物理性质及器件性能的影响。结果表明，空间位阻较小的R-MPEAI配体能够有效抑制大n相的生成，优化能量传输过程，并显著降低非辐射复合速率，从而提升光致发光性能。基于R-MPEAI的器件实现了纯红光发射（641 nm），外部量子效率（EQE）达到7.25%，圆偏振电致发光不对称因子（g_EL）为2.86%，实现了基于钙钛矿的纯红光CP-LEDs。该研究为开发高性能红光CP-LEDs提供了新策略。

关键词: 发光二极管, 手性配体, 圆偏振电致发光, 纯红光

Abstract:

Circularly polarized light-emitting diodes （CP-LEDs） hold significant promise for applications in 3D displays and biosensing， and so on. While chiral perovskite CP-LEDs research has predominantly focused on green emission， the development of red devices remains a challenge. In this study， we utilized chiral quasi-two-dimensional （Quasi-2D） perovskites as emitting materials to investigate the impact of chiral ligand structure on film morphology， photophysical properties， and device performance. By introducing chiral R-MBAI and R-MPEAI ligands with varying steric hindrances， we demonstrated that the R-MPEAI ligand， with smaller steric hindrance， effectively suppresses the formation of large n phases， optimizes energy transfer processes， and reduces the non-radiative recombination rate， leading to enhanced photoluminescence. Consequently， the R-MPEAI-based device achieved pure red emission at 641 nm with a 7.25% external quantum efficiency （EQE） and a 2.86% circularly polarized electroluminescence dissymmetry factor （g_EL）， realizing perovskite-based pure red CP-LEDs. This work offers a new strategy for developing high-performance red CP-LEDs.

Key words: Light-emitting diodes, Chiral ligands, Circularly polarized electroluminescence, Pure red emission

中图分类号:

O649

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图/表 6

图1 R-MBAI和R-MPEAI配体的（A）分子结构式；（B）钙钛矿前驱体溶液的胶束粒径分布；（C） R-MBA和R-MPEA的表面静电势示意图； R-MBAI和R-MPEAI钙钛矿薄膜（D）XPS的Pb4f谱图；（E） XPS的I3d谱图；（F）钙钛矿薄膜的UV-Vis光谱、（G）稳态PL光谱和（H）瞬态PL光谱；（I）钙钛矿薄膜的PLQY与紫外灯照射下的发光强度

Fig.1 （A） Molecular structures of R-MBAI and R-MPEAI；（B） Micelle size distributions of R-MBAI and R-MPEAI perovskite precursors；（C） Electrostatic potential surfaces of R-MBA and R-MPEA； XPS spectra of （D） Pb4f and （E） I3d for R-MBAI and R-MPEAI perovskite films；（F） UV-Vis absorbance，（G） PL，（H） TRPL spectra of perovskite films；（I） PLQY and light emitting intensity under UV light for R-MBAI and R-MPEAI perovskite films

图2 （A） R-MBAI和R-MPEAI钙钛矿薄膜的XRD谱图；（B） R-MBAI钙钛矿薄膜的TA光谱颜色图；（C） R-MBAI钙钛矿薄膜在不同衰减时间下的TA谱图；（D） R-MPEAI钙钛矿薄膜的TA光谱颜色图；（E） R-MPEAI钙钛矿薄膜在不同衰减时间下的TA谱图

Fig.2 （A） XRD patterns of R-MBAI and R-MPEAI perovskite films；（B） TA spectrum color map of R-MBAI perovskite film；（C） TA spectra of R-MBAI perovskite films at different decay；（D） TA spectrum color map of R-MPEAI perovskite films；（E） TA spectra of R-MPEAI perovskite films at different decay times

图3 （A） R-MBAI和（B） R-MPEAI钙钛矿薄膜的SEM形貌图

Fig.3 SEM images of （A） R-MBAI and （B） R-MPEAI perovskite films

图4 （A）器件结构示意图； R-MBAI和R-MPEAI器件的（B）最大外量子效率-电流密度曲线、（C）电流密度-电压-亮度曲线和（D）EL谱图；（E） R-MBAI和（F）R-MPEAI纯空穴器件的电流-电压特性曲线；电子传输层优化前后的R-MPEAI器件的（G）最大外量子效率-电流密度曲线和（H）电流密度-电压-亮度曲线；（I） R-MPEAI的器件寿命T50

Fig.4 （A） Device structure of PeLEDs；（B） Maximum external quantum efficiency-current density curves，（C） current density-voltage-luminance curves and （D） EL spectra of R-MBAI and R-MPEAI PeLEDs； Current-voltage curves of hole-only devices based on （E） R-MBAI and （F） R-MPEAI；（G） Maximum external quantum efficiency-current density curves and （H） current density-voltage-luminance curves of R-MPEAI PeLEDs based on different electron-transport layers；（I） Operating lifetime T50 of R-MPEAI PeLEDs

图5 R-MPEAI器件的（A）圆偏振电致发光光谱图和（B）圆偏振电致发光不对称因子-波长曲线图

Fig.5 （A） CP-EL emission spectra and （B） gEL-wavelength curve of R-MPEAI PeLED

表1 不同PeLEDs器件性能参数

Table 1 Parameters of different PeLEDs device performance

Sample	V_on/V	EQE/%	L_max/（cd·m^-2）	EL/nm	CIE（x， y）	g_EL/%
R-MBAI∶NMAI（TPBi）	4.0	3.68	51.2	659	（0.687， 0.313）	-
R-MPEAI∶NMAI（TPBi）	3.4	6.19	463.4	641	（0.698， 0.302）	-
R-MPEAI∶NMAI（CNT2T）	2.6	7.25	604.6	641	（0.703， 0.297）	2.86

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