李德, 王楠, 杨华伟, 马姣

应用化学 2022, 39 (9): 1464-1474. DOI:10.19894/j.issn.1000-0518.220165

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复杂组分在传感界面的非特异性吸附会严重影响传感器的灵敏度与准确度。虽然构建致密的亲水性抗污涂层能够抑制表面非特异性吸附，但是其绝缘性又会显著增大传感界面阻抗，严重削弱响应电流。因此，如何兼顾传感界面抗污性与导电性，构建灵敏的传感基底是电化学免疫传感器目前急需解决的关键问题。为此，利用镓化铟液态金属（Liquid Metal， LM）原位引发乙烯基吡咯烷酮（N-vinylprrolidone， NVP）聚合，同时利用壳聚糖（Chitosan， CS）与聚乙烯基吡咯烷酮（poly（N-vinylprrolidone）， pNVP）之间强烈的氢键结合作用，再分步交联成功获得一种半互穿网络水凝胶传感界面，并以此构建电化学免疫传感器。研究表明，所构建的传感器能够对胃动素实现灵敏检测，线性范围为10 pg/mL~10 μg/mL，检测限为6.91 pg/mL（S/N=3），并且在5%的血清样品中检测结果不受影响。此外，所构建的免疫传感器也显示出优异的重复性、稳定性和选择性。以上结果成功证明了基于液态金属纳米复合凝胶作为电化学传感基底的可行性，也为其它电化学免疫传感器的构建提供重要的借鉴意义。

为了更深入的评估LM-pNVP/CS ₂复合凝胶在防止非特异性蛋白质吸附方面的性能，将修饰电极分别置于BSA和Fib的蛋白溶液中进行孵育。如图5A和5B所示，在不同浓度（0.1~10 mg/mL）BSA或Fib溶液中孵育后，LM-pNVP/CS ₂修饰电极的电流变化率远远低于裸电极的变化率。即使在不同浓度的山羊血清中LM-pNVP/CS ₂修饰的电极仍具有优良的抗污性能，如图5C所示，经10%、20%和50%山羊血清浸泡后LM-pNVP/CS ₂/GCE表面信号变化率分别为4.32%、7.95%和25.38%。而GCE经10%、20%和50%山羊血清浸泡后表面信号变化率分别高达43.36%、46.78%和58.64%。LM-pNVP/CS ₂半互穿网络凝胶良好的抗污能力，主要是由于聚乙烯基吡咯烷酮具有显著的亲水性，可以在蛋白质和电极表面之间形成一层水合层，如同一层屏障，有效抑制了污染物的吸附。