Fe/V-Sb2O3复合材料的构筑及光催化降解医药废水

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.220014

摘要/Abstract

摘要：

采用化学沉积和焙烧结合方法制备Fe/V共掺杂立方晶型三氧化二锑（Sb₂O₃）复合材料。通过紫外可见分光光度计和红外光谱仪对合成复合材料进行谱学表征，通过X射线粉末衍射和光电子能谱对其存在形式和成分分析。以合成复合材料为光催化剂光催化降解模拟医药废水四环素（TC），并通过添加不同捕获剂初步分析光催化活性机理。实验结果表明，Fe和V元素成功掺杂Sb₂O₃体系中，经过硫酸处理焙烧制成的Fe/V共掺杂立方晶型Sb₂O₃复合材料对光的吸收由紫外区向可见光区扩展且吸收峰增强，其中H₂SO₄浸渍浓度为4 mol/L吸收峰最强。以此工艺条件下制备的复合材料为催化剂，在紫外光反应时间为180 min时对TC降解率可达99.3%，且具有较小的禁带宽度为2.15 eV，较大的光电流响应值0.79 mA和较小的交流阻抗内阻355 Ω。捕获实验和催化机理分析表明光催化产生的活性基团是羟基自由基起主导作用。

关键词: Fe/V-Sb₂O₃复合材料, 光催化剂, 光催化反应机理, 降解率, 医药废水

Abstract:

In this paper， Fe/V doped cubic Sb₂O₃ crystalline composites are successfully prepared by chemical deposition and roasting methods. The samples are characterized by using infrared spectroscopy and ultraviolet spectrophotometry， and elemental composition and characteristics are also analyzed by X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy. The mechanism of photo-degradation of pharmaceutical wastewater TC is studied by the addition of inhibitors. Spectral characterization shows that the light absorption of the Fe/V doped cubic Sb₂O₃ crystalline composites with the sulfuric acid dipping gradually extends from ultraviolet region to visible region， in which， the absorption peak of the impregnation concentration of 4 mol/L H₂SO₄ is the strongest. The photocatalytic degradation rate of TC can reach 99.3% by using optimized composites as the photocatalyst with the reaction time of 180 min. It also performs the smallest band gap value for 2.15 eV， the maximum photocurrent value （0.79 mA） and the smallest AC impedance value （355 Ω）. The results of capture experiment and the analysis of catalytic mechanism are consistent that the hydroxyl radical produced during photodegradation plays a leading role.

Key words: Fe/V-Sb₂O₃ composite material, Photocatalyst, Photocatalytic mechanism, Degradation rate, Pharmaceutical wastewater

中图分类号:

O635

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图/表 10

图1 Fe/V-Sb2O3 复合材料光电子能谱图

Fig.1 XRD spectra of Fe/V-Sb2O3 composite

图2 Fe/V-Sb2O3 复合材料红外光谱图

Fig.2 FI-IR spectra of Fe/V-Sb2O3 composite

图3 （A） Fe/V-Sb2O3 复合材料紫外光谱图和（B）带隙能图

Fig.3 （A） UV-Vis DRS and （B） Tauc′s plots of the Fe/V-Sb2O3 composite

图4 Fe/V-Sb2O3复合材料（A）、Sb（B）、Fe（C）和V（D）的XPS图谱

Fig.4 The XPS spectra of Fe/V-Sb2O3 composite （A）， Sb（B）， Fe（C） and V（D）

图5 Fe/V-Sb2O3复合材料光催化剂氮气吸附-解吸图

Fig.5 The N2 adsorption-desorption isotherms of Fe/V-Sb2O3 composite

图6 （A） Fe/V-Sb2O3复合材料在紫外光下对TC降解和（B）光催化剂光催化降解TC反应动力学

Fig.6 （A） The degradation rates of TC and （B） plots of first-order reaction kinetics of Fe/V-Sb2O3 composite

图7 Fe/V-Sb2O3复合材料循环4次的光催化降解曲线图

Fig.7 Recycle ability test of of Fe/V-Sb2O3 composite up to four cycles

图8 （A） Fe/V-Sb2O3复合材料光电流响应和（B）交流阻抗图

Fig.8 （A） Transient photocurrent responses and （B） EIS of the Fe/V-Sb2O3 composite

图9 不同捕获剂对TC降解影响

Fig.9 Degradation rate of TC with the trapping agents

图10 Fe/V-Sb2O3复合材料光催化反应机理

Fig.10 Schematic representation of the proposed mechanism of Fe/V-Sb2O3 composite

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Fe/V-Sb₂O₃复合材料的构筑及光催化降解医药废水

Synthesis of Fe/V‑Sb₂O₃ Composites and UV‑light Catalytic Degradation of Pharmaceutical Wastewater

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