以粉煤灰为原料制备ZSM-5沸石分子筛及其储氢性能

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.220331

摘要/Abstract

摘要：

近年来，随着国内燃煤发电量的持续增长，作为燃煤电厂最主要的固体废弃物，粉煤灰的排放量也随着燃煤消耗的增长而急剧增加，引发了严峻的社会和环境问题。粉煤灰中的铝和硅元素含量很高，具有极高的提取价值。本文先对粉煤灰进行酸处理，除去粉煤灰中碱金属元素，提高硅铝比，之后采用水热合成法直接合成了高结晶度的ZSM-5沸石分子筛，此外还在水热合成时加入一定比例正硅酸乙酯（TEOS）后制备高硅铝比ZSM-5沸石分子筛，对二者在结构、结晶度和储氢性能方面进行了研究。结果表明，加TEOS后的ZSM-5的储氢性能比没有加TEOS的储氢量高，储氢量从0.584%增加到0.846%。

关键词: ZSM-5, 固废物利用, 粉煤灰, 酸处理, 晶化时间, 储氢性能

Abstract:

In recent years， with the continuous growth of coal-fired power generation in China， as the most important solid waste of coal-fired power plants， the emission of fly ash has also increased sharply with the growth of coal consumption. Fly ash is a by-product of burning coal in coal-fired power stations. Large amounts have been discharged from power plants and dumped on reclaimed land or into the sea， posing potential risks to the environment around these areas and causing serious social and environmental problems. On the other hand， the content of aluminum and silicon elements in fly ash is very high， which has a very high extraction value. Due to the special physical and chemical properties of hydrogen， physical adsorption storage of hydrogen energy has the advantages of safety and reliability， rapid adsorption and desorption of hydrogen under mild conditions. In this paper， ZSM-5 zeolite with high crystallinity is directly synthesized by hydrothermal synthesis using fly ash pretreatment and its hydrogen storage performance is studied.

Key words: ZSM-5, Solid waste utilization, Fly ash, Acid treatment, Crystallization time, Hydrogen storage performance

中图分类号:

O613.7

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图/表 14

图1 TP-5076吸附仪器流程图

Fig.1 Flowchart of TP-5076 adsorption

表1 粉煤灰的XRF分析

Table 1 XRF analysis of fly ash

Composition	SiO₂	Al₂O₃	Na₂O	CaO	Fe₂O₃	MgO	SO₃	TiO₂
w（element）/%	36.80	15.75	5.70	24.51	6.33	4.07	3.79	0.738

图2 原料粉煤灰的XRD（A）和SEM（B）图

Fig.2 XRD spectrum （A） and SEM images （B） of feed fly ash

图3 不同酸浸次数酸浸出率变化

Fig.3 Acid rate of different leaching times

图4 不同浓度酸处理的影响n（Si）/n（Al）（A）和XRF分析（B）

Fig.4 Changes in silicon-aluminum ratio under different acid concentration n（Si）/n（Al）（A） and XRF （B）

图5 不同晶化时间合成的ZSM-5沸石分子筛的XRD（A）和结晶度（B）

Fig.5 XRD （A） and crystallinity （B） of ZSM-5 zeolite synthesized at different crystallization times

图6 不同晶化时间合成的ZSM-5沸石分子筛的SEM图

Fig.6 SEM diagram of ZSM-5 zeolite molecular sieve synthesized at different crystallization times

图7 添加TEOS对分子筛的影响的XRD图

Fig.7 XRD plot of the effect of adding TEOS on zeolite

图8 添加TEOS对硅铝比的影响

Fig.8 Effect of TEOS addition on the silicon to aluminum ratio

图9 加TEOS后样品的SEM图

Fig.9 SEM plot of the sample after adding TEOS

图10 N2吸附/解吸等温线（A）和孔径分布图（B）

Fig.10 N2 adsorption/desorption isotherms （A） and the pore-size distributions （B）

表2 ZSM-5比表面积数据

Table 2 ZSM-5 specific surface area data

ZSM-5

（commodity）

图11 不同吸附压力下ZSM-5样品的H2-TPD谱图（A）无TEOS（B）有TEOS

Fig.11 H2-TPD spectra of ZSM-5 samples at different adsorption pressures （A） without TEOS and （B） with TEOS

图12 不同吸附压力样品的吸附量图

Fig.12 Adsorption volume of samples with different adsorption pressures

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