氨基化氧化石墨烯和脂肪酸在水-油界面的共吸附动力学

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.210493

摘要/Abstract

摘要：

合成了氨基化氧化石墨烯（NH₂-PEG-GO），利用界面张力仪研究了脂肪酸质量浓度、NH₂-PEG-GO质量浓度以及脂肪酸链长度对于NH₂-PEG-GO与脂肪酸在水-油界面共吸附行为的影响。结果表明，当NH₂-PEG-GO与脂肪酸共同存在于液相且质量浓度较低时，此时的水-油界面张力值要明显低于体系中只添加NH₂-PEG-GO或脂肪酸时的张力值。脂肪酸的链长越长，NH₂-PEG-GO与脂肪酸共吸附降低界面张力能力越强。由于相对于NH₂-PEG-GO，脂肪酸尺寸较小，所以初期的界面张力降低由脂肪酸吸附引起，而且，脂肪酸在水-油界面的吸附能够吸引NH₂-PEG-GO向界面扩散，表现出吸附的协同效应。而在吸附后期，界面张力降低现象由NH₂-PEG-GO主导，NH₂-PEG-GO与脂肪酸之间存在竞争吸附。

关键词: 氨基化氧化石墨烯, 脂肪酸, 界面张力, 共吸附动力学, 驱油

Abstract:

In this work， we synthesize amino-functionalized graphene oxide （NH₂-PEG-GO）. The effects of fatty acid， NH₂-PEG-GO mass concentration， and chain length of fatty acids on the coadsorption behavior of NH₂-PEG-GO and fatty acids at the water-oil interface are studied via pendant drop tensiometry. The water-oil interfacial tension for low mass concentration NH₂-PEG-GO and fatty acids coexisting in the liquid phase is significantly lower than one of them added. The longer the chain length of fatty acids， the stronger the ability of coadsorption for NH₂-PEG-GO and fatty acids to reduce interfacial tension. Due to the smaller size of fatty acids than NH₂-PEG-GO， the decrease of interfacial tension in the initial stage is mainly caused by fatty acids. The adsorption of fatty acids accumulates the adsorption rate of NH₂-PEG-GO， there is a synergistic effect between NH₂-PEG-GO and fatty acids. While in the later stage of adsorption， the decrease of the interfacial tension is dominated by NH₂-PEG-GO， there is competitive adsorption between NH₂-PEG-GO and fatty acids.

Key words: Amino-functionalized graphene oxide, Fatty acids, Interfacial tension, Coadsorption kinetics, Oil recovery

中图分类号:

O647.1

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图/表 11

图1 NH2-PEG-GO 的制备示意图

Fig.1 Fabrication of NH2-PEG-GO

图2 GO和NH2-PEG-GO的（A）红外、（B）粒径和（C）zeta电位表征

Fig.2 （A） FT-IR spectra，（B） particle size distribution and （C） zeta potential of GO and NH2-PEG-GO

图3 单一的PA和NH2-PEG-GO体系：（a1） 0.05 mg/mL PA；（a2） 5 mg/mL PA；（b1） 0.1 mg/mL NH2-PEG-GO；（b2） 5 mg/mL NH2-PEG-GO和（c1） 0.05 mg/mL PA、0.1 mg/mL NH2-PEG-GO 二元体系下，水-正辛烷动态界面张力与测试时间关系

Fig.3 Dynamic interfacial tension of the octane/water interface with time for single systems of sole PA and NH2-PEG-GO：（a1） 0.05 mg/mL PA，（a2） 5 mg/mL PA，（b1） 0.1 mg/mL NH2-PEG-GO，（b2） 5 mg/mL NH2-PEG-GO and binary systems of （c1） 0.05 mg/mL PA and 0.1 mg/mL NH2-PEG-GO

表1 PA和NH2?PEG?GO分子的基本参数

Table 1 Basic parameters of PA and NH2?PEG?GO

序号

No.

组成

Compound

流体力学半径

R_h/nm

界面吸附面积

A/nm²

本体扩散系数

D/（m²·s^-1）

图4 不同质量浓度NH2-PEG-GO（A）动态界面张力IFT与t-1/2 关系曲线和（B）有效扩散常数Deff以及吸附势垒ΔG

Fig.4 （A） Dynamic interfacial tension data plotted against t-1/2，（B） Effective diffusion coefficient and adsorption barrier of different mass concentration NH2-PEG-GO

图5 不同质量浓度PA动态界面张力IFT与t-1/2关系曲线

Fig.5 Dynamic interfacial tension data plotted against t-1/2 of different mass concentration PA

图6 油相中PA质量浓度为（A）0 mg/mL 和（B）0.5 mg/mL时，正辛烷/水之间的界面张力随NH2-PEG-GO质量浓度的变化曲线

Fig.6 Interfacial tension between octane/water decays as a function of the mass concentration of PA：（A） 0 mg/mL，（B） 0.5 mg/mL

图7 水相中NH2-PEG-GO质量浓度为（A）0 mg/mL 和（B）0.1 mg/mL时，正辛烷/水之间的界面张力随PA质量浓度的变化曲线

Fig.7 Interfacial tension between octane/water decays as a function of the mass concentration of PA：（A） 0 mg/mL，（B） 0.1 mg/mL

图8 PA和NH2-PEG-GO在不同质量浓度条件下的ПBM/ПΣ，t=1000 s

Fig.8 Ratio ПBM/ПΣ of different mass concentration of PA and NH2-PEG-GO

图9 不同质量浓度、不同烷基链长度脂肪酸（A）C10、（B）C16和（C）C20在NH2-PEG-GO水-正辛烷溶液之间界面张力随时间演变曲线及（D）不同烷基链长度脂肪酸的平衡界面张力随脂肪酸质量浓度变化曲线，NH2-PEG-GO质量浓度固定为0.1 mg/mL

Fig.9 Time evolution of interfacial tension between 0.1 mg/mL NH2-PEG-GO solutions and octane solutions at different fatty acids mass concentrations of （A） C10，（B） C16，（C） C20，（D） The curves of the equilibrium IFT vs. the mass concentration of fatty acids with different linear alkyl groups， NH2-PEG-GO at fixed 0.1 mg/mL

表2 脂肪酸分子的基本参数

Table 2 Basic parameters of fatty acids

序号

No.

组成

Composition

数均相对分子质量

M_n

流体力学半径

R_h/nm

本体扩散系数

D/（m²·s^-1）

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