机器学习驱动的钙钛矿发光材料研究进展：智能设计、性能优化与产业化应用

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.250064

摘要/Abstract

摘要：

机器学习技术为钙钛矿发光材料的高效开发提供了突破性解决方案。本文系统综述了该技术在材料设计、性能优化及实验指导中的创新应用，重点解决传统试错法效率低下（如CsPbBr₃单组分优化需320次实验，耗时14个月）与理论计算精度不足（如传统密度泛函理论（DFT）对Eu³⁺掺杂体系发光效率预测误差达40%）的瓶颈问题。在材料结构与性能预测方面，基于神经网络的跨尺度建模显著提升了关键参数的预测精度。开发的深度卷积神经网络（CNN）模型，通过128×128×128电子密度网格解析晶体畸变，实现带隙预测平均绝对误差（MAE）0.08 eV，对CsPbBr₃的预测误差仅1.3%。图神经网络（GNN）进一步量化层状钙钛矿堆垛角度与带隙的关联，预测误差＜0.05 eV；材料筛选与优化中，多目标算法实现了性能指标的协同提升。采用NSGA-II算法筛选出Cs₂SnGeI₆，其外量子效率（EQE）达24%，器件寿命（T??）延长至1200 h。贝叶斯优化（Bayesian optimization， BO）框架结合机器人平台，将CsPbBr_3-_x I _x 量子点的光致发光量子产率（PLQY）从45%提升至89%，实验迭代次数减少85%；实验设计方面，微流控机器人平台通过动态参数调控（流速10~100 μL/min，混合时间110 s），24 h内筛选出CsPbBr_1.5I_1.5最佳配比，发射波长误差±3 nm，PLQY达92%。柔性器件工艺优化中，贝叶斯算法将光电转换效率（PCE）从18.2%提升至21.5%，工艺时间缩短62.5%。

关键词: 机器学习, 钙钛矿材料, 智能材料筛选, 应用研究

Abstract:

Machine learning techniques provide a breakthrough solution for the efficient development of perovskite light-emitting materials. This paper systematically reviews the innovative applications of this technology in material design， performance optimization， and experimental guidance， focusing on solving the bottlenecks of the inefficiency of the traditional trial-and-error method （320 experiments are required for the optimization of a single component of CsPbBr₃， which takes 14 months） and the insufficient accuracy of theoretical calculations （the error in the prediction of the luminous efficiency of the Eu³⁺-doped system by DFT is as high as 40%）. In terms of material structure and property prediction， cross-scale modeling based on neural networks has significantly improved the prediction accuracy of key parameters. The developed deep convolutional neural network （CNN） model analyzes crystal distortion through a 128×128×128 electron density grid， achieving a mean absolute error （MAE） of 0.08 eV for band gap prediction， with a prediction error of only 1.3% for CsPbBr₃. The graph neural network （GNN） further quantifies the correlation between the stacking angle of layered perovskites and the band gap， with a prediction error of ＜0.05 eV. In material screening and optimization， the multi-objective algorithm achieves a synergistic improvement in performance indicators. The NSGA-II algorithm was used to screen Cs₂SnGeI₆， which achieved an external quantum efficiency （EQE） of 24% and extended the device lifetime （T??） to 1200 h. The Bayesian optimization framework combined with a robotic platform increased the photoluminescence quantum yield （PLQY） of CsPbBr_3-xI_x quantum dots from 45% to 89%， and the number of experimental iterations was reduced by 85%. In terms of experimental design， the microfluidic robotic platform screened the optimal ratio of CsPbBr_1.5I_1.5 within 24 h by dynamically adjusting the parameters （flow rate 10~100 μL/min， mixing time 110 s）， with an emission wavelength error of ±3 nm and a PLQY of 92%. In the process optimization of flexible devices， the Bayesian algorithm increased the photoelectric conversion efficiency （PCE） from 18.2% to 21.5%， and the process time was shortened by 62.5%.

Key words: Machine learning, Perovskite materials, Intelligent material screening, Application research

中图分类号:

O611.6

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图/表 8

图1 机器学习对钙钛矿发光材料的多维度辅助方向

Fig.1 Machine learning for perovskite luminescent materials with multidimensional assisted orientation

图2 2D OIHPs（二维有机-无机卤化物钙钛矿）机器学习的流程图［29］

Fig.2 Flowchart of machine learning for 2D OIHPs （2D organic-inorganic halide perovskites）［29］

图3 利用机器学习方法制备钙钛矿薄膜器件的实验流程图［32］

Fig.3 Experimental flowchart for the preparation of perovskite thin-film devices using machine learning methods［32］

图4 （A）用于优化PLQY的ML（机器学习）和BO（贝叶斯优化）机器学习流程图；（B）第一次迭代后高斯过程回归器的模型精度，取24个数据点，报告MSE和R2得分；（C）在BO的2次迭代中PLQY作为群图的演变，每个批次的最佳值如上所示；（D） Yb/Pb、温度和Cs/Pb变量的三维散点图，以PLQY值着色。在左上角报告的最高PLQY值对应于高Yb和高温；（E） BO对优化后的Yb掺杂CsPbCl3 纳米晶样品的功率相关PLQY测量［37］

Fig.4 （A） Flowchart of the ML（Machine learning） and BO （Bayesian optimization） machine learning processes used to optimize PLQY；（B） Model accuracy of the Gaussian process regressor after the first iteration， taking 24 data points and reporting the MSE and R2 scores；（C） Evolution of PLQY as a cluster plot over 2 iterations of BO， with optimal values for each batch shown above；（D） 3D scatterplot of the Yb/Pb， temperature， and Cs/Pb variables， with the PLQY values coloring. The highest PLQY values reported in the upper left corner correspond to high Yb and high temperatures；（E） Power-dependent PLQY measurements by BO on optimized Yb-doped CsPbCl3 nanocrystalline samples［37］

图5 卷积神经网络（CNN）模型构建过程［38］

Fig.5 Convolutional neural network （CNN） model construction process［38］

图6 利用机器学习加速钙钛矿固溶体的发现和可持续合成的实验流程图［46］

Fig.6 Experimental flowchart for accelerating the discovery and sustainable synthesis of perovskite solid solutions using machine learning［46］

图7 以机器学习为基础的实验优化过程的方案［47］

Fig.7 A machine learning-based solution for the experimental optimization process［47］

图8 传统机器学习和基于图神经网络模型的训练机制以及二者的对比［55］

Fig.8 Training mechanisms for traditional machine learning and graph neural network based models and a comparison of the two［55］

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