Research Progress in Selective Oxidation of Durene to Pyromellitic Acid Dianhydride

doi:10.19894/j.issn.1000-0518.250143

Chinese Journal of Applied Chemistry ›› 2026, Vol. 43 ›› Issue (2): 167-181.DOI: 10.19894/j.issn.1000-0518.250143

Research Progress in Selective Oxidation of Durene to Pyromellitic Acid Dianhydride

Guo-Hui ZHANG¹, Bin HE², Wei ZHANG³, Xiu WANG², Hao-Tian ZHANG⁴, Chen LUO⁴, Rui-Yi YAN²(), Ming-Dong ZHOU¹(), Rui-Xia LIU²

^1.School of Chemical Engineering，Shenyang University of Chemical Technology，Shenyang 110142，China
^2.Institute of Process Engineering，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China
^3.（School of Chemical Engineering and Environment，China University of Petroleum （Beijing），Beijing 102249，China ）
^4.Petrochina Petrochemical Research Institute，Beijing 102206，China

Received:2025-04-17 Accepted:2025-10-10 Published:2026-02-01 Online:2026-03-06
Contact: Rui-Yi YAN,Ming-Dong ZHOU
About author:mingdong.zhou@syuct.edu.cn
ryyan@ipe.ac.cn；
Supported by:
the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDA0390302);the National Natural Science Foundation of China(22222813)

Abstract

Abstract:

Vapor phase oxidation of mesitylene is the main production process of pyromellitic dianhydride （PMDA）. The research progress of catalysts for the selective oxidation of mesitylene to PMDA was systematically reported. Firstly， starting from the structure and performance enhancement strategy of the catalyst， the research results of improving the yield of PMDA by regulating doping elements and optimizing synthesis methods were comprehensively summarized. Secondly， the effects of reaction mechanism， catalyst phase composition and carrier type on catalytic performance were analyzed. At the same time， the regulation of various parameters on the catalytic efficiency was discussed from the perspective of reaction conditions （such as the feed load of durene， reaction temperature and space velocity， etc.）， which provided theoretical support and practical reference for the development of efficient catalysts and process optimization. It is of great significance to promote the development of PMDA related industries.

Key words: Tetramethyl benzene, Pyromellitic dianhydride, Selective oxidation, Vanadium-titanium catalysts

CLC Number:

O625

Guo-Hui ZHANG, Bin HE, Wei ZHANG, Xiu WANG, Hao-Tian ZHANG, Chen LUO, Rui-Yi YAN, Ming-Dong ZHOU, Rui-Xia LIU. Research Progress in Selective Oxidation of Durene to Pyromellitic Acid Dianhydride[J]. Chinese Journal of Applied Chemistry, 2026, 43(2): 167-181.

Figures/Tables 11

Fig.1 （A） XRD patterns of catalysts with different m（V）/m（Ti） and （B） Raman spectra of catalysts with m（V）/m（Ti） equal to 0.05 and 0.23［16］

Fig.2 A simplified diagram of vanadium-titanium-based catalyst preparation by the sol-gel method［7］

Fig.3 Basic reaction path of selective oxidation of o-xylene to PA

Fig.4 Possible reaction path of selective oxidation of durene to PMDA［40］

Fig.5 Reaction pathways and steps of durene on vanadium titanium catalyst［40］

Table 1 Relationship between reaction enthalpy and temperature of each substance［40］

Material	$? r H m θ$ （T）=ΔH₁+a₁T+b₁T²+c₁T³+d₁T⁴（kJ/mol）
Material	$?$ H₁	a₁	b₁	c₁	d₁
PMDA	-2 200.08	-0.16	8.354×10^-5	-1.84×10^-8	-7.81×10^-10
CO₂	-5 568.89	-1.141×10^-2	-1.1629×10^-4	7.51×10^-8	-1.67×10^-11
PA	-2 471.11	0.03	3.474×10^-5	-6.144×10^-8	2.465×10^-11
CO	-2 719.96	0.257	-3.31×10^-4	1.134×10^-7	-1.029×10^-8
TMA	-2 296.42	-0.14	4.053×10^-5	-1.53×10^-8	-5.15×10^-12
MA	-3 149.11	-0.0334	5.673×10^-5	-7.378×10^-8	2.775×10^-11
4，6-DMIPA	-1 150.51	-0.133	1.447×10^-5	-4.611×10^-9	-1.66×10^-12

Table 1 Relationship between reaction enthalpy and temperature of each substance［40］

Material	$? r H m θ$ （T）=ΔH₁+a₁T+b₁T²+c₁T³+d₁T⁴（kJ/mol）
Material	$?$ H₁	a₁	b₁	c₁	d₁
PMDA	-2 200.08	-0.16	8.354×10^-5	-1.84×10^-8	-7.81×10^-10
CO₂	-5 568.89	-1.141×10^-2	-1.1629×10^-4	7.51×10^-8	-1.67×10^-11
PA	-2 471.11	0.03	3.474×10^-5	-6.144×10^-8	2.465×10^-11
CO	-2 719.96	0.257	-3.31×10^-4	1.134×10^-7	-1.029×10^-8
TMA	-2 296.42	-0.14	4.053×10^-5	-1.53×10^-8	-5.15×10^-12
MA	-3 149.11	-0.0334	5.673×10^-5	-7.378×10^-8	2.775×10^-11
4，6-DMIPA	-1 150.51	-0.133	1.447×10^-5	-4.611×10^-9	-1.66×10^-12

Table 2 The relationship between Gibbs free energy change and temperature of each substance［40］

Material	$? r G m θ$ （T）=ΔH₂+a₂T+b₂T $l n (T)$ +c₂T²+d₂T³+e₂T⁴（kJ/mol）
Material	$?$ H₂	a₂	b₂	c₂	d₂	e₂
PMDA	-2 200.08	-0.427	0.164	-8.355×10^-5	9.372×10^-9	2.605×10^-10
CO₂	-5 568.89	-0.089 5	1.141×10^-2	1.162 9×10^-4	-3.76×10^-8	5.58×10^-12
PA	-2 471.11	-0.272	-0.031 2	-3.474×10^-5	3.072×10^-8	-8.21×10^-12
CO	-2 719.96	-0.242	-0.257	3.31×10^-4	-5.673×10^-8	3.432×10^-9
TMA	-2 296.42	-0.749	0.135	-4.053×10^-5	7.67×10^-9	1.72×10^-12
MA	-3 149.11	-0.025	0.033 4	-5.673×10^-5	3.689×10^-8	-9.25×10^-12
4，6-DMIPA	-1 014.85	-0.531	0.032 3	1.872 9×10^-4	-2.257×10^-8	-0.3×10^-13

Table 2 The relationship between Gibbs free energy change and temperature of each substance［40］

Material	$? r G m θ$ （T）=ΔH₂+a₂T+b₂T $l n (T)$ +c₂T²+d₂T³+e₂T⁴（kJ/mol）
Material	$?$ H₂	a₂	b₂	c₂	d₂	e₂
PMDA	-2 200.08	-0.427	0.164	-8.355×10^-5	9.372×10^-9	2.605×10^-10
CO₂	-5 568.89	-0.089 5	1.141×10^-2	1.162 9×10^-4	-3.76×10^-8	5.58×10^-12
PA	-2 471.11	-0.272	-0.031 2	-3.474×10^-5	3.072×10^-8	-8.21×10^-12
CO	-2 719.96	-0.242	-0.257	3.31×10^-4	-5.673×10^-8	3.432×10^-9
TMA	-2 296.42	-0.749	0.135	-4.053×10^-5	7.67×10^-9	1.72×10^-12
MA	-3 149.11	-0.025	0.033 4	-5.673×10^-5	3.689×10^-8	-9.25×10^-12
4，6-DMIPA	-1 014.85	-0.531	0.032 3	1.872 9×10^-4	-2.257×10^-8	-0.3×10^-13

Table 3 Conversion or yield of main substances during durene oxidation［43］

Temperature/℃	Overall conversion/%	Yield（PMDA）/%	Yield（CO₂）/%	Yield（other）/%
410	97.04	48.30	18.59	30.15
420	98.11	49.47	20.23	28.41
435	99.04	54.55	24.50	20.09
445	99.17	58.30	28.49	13.27

Fig.6 （A） Reaction network 1 of durene to PMDA by oxidation［43］；（B） Reaction network 2 of durene to PMDA by oxidation［49］

Table 4 Reaction kinetic parameters of the old reaction network［40］

T≤673 K	673 K≤T≤718 K	T≥718 K
k₁=exp（-12 009.16/T+12.93）	k₁=exp（-11 380.93/T+11.95）	k₁=exp（-3 513.60/T+0.81）
k₂=exp（-10 390.91/T+8.81）	k₂=exp（-10 412.77/T+8.80）	k₂=exp（-5 591.02/T+2.22）
k₃=exp（-4 611.90/T+2.00）	k₃=exp（-2 437.22/T-1.11）	k₃=exp（-12 616.25/T+13.24）
k₄=exp（-13 573.3/T+13.36）	k₄=exp（-14 001.32/T+13.55）	k₄=exp（-13 324.01/T+12.25）
k₅=exp（-22 534.7/T+11.16）	k₅=exp（-13 522.9/T+11.15）	k₅=exp（-15 462.02/T+12.86）

Table 5 Reaction kinetic parameters of the new reaction network［40］

T≤673 K	673 K≤T≤718 K	T≥718 K
k₁=exp（-8 745.97/T+7.84）	k₁=exp（-11 927.81/T+12.68）	k₁=exp（-11 340.92/T+11.33）
k₂=exp（-8 972.36/T+6.73）	k₂=exp（-10 485.31/T+9.06）	k₂=exp（-9 568.20/T+7.87）
k₃=exp（-7 474.8/T+6.35）	k₃=exp（-5 268.545/T+2.96）	k₃=exp（-5 368.29/T+3.42）
k₄=exp（-2 763.76/T-3.08）	k₄=exp（-25 002.71/T+14.10）	k₄=exp（-24 055.81/T+14.10）
k₅=exp（-15 038.1/T+13.46）	k₅=exp（-2 389.95/T-3.49）	k₅=exp（-12 217.32/T+10.41）
k₆=exp（-4 980.63/T-0.65）	k₆=exp（-14 958.48/T+15.04）	k₆=exp（-9 357.71/T+6.91）

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Research Progress in Selective Oxidation of Durene to Pyromellitic Acid Dianhydride

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